Universität zu Köln

Radiochemical Studies Relevant to Cyclotron Production of the Radionuclides 71,72As, 68Ge/68Ga and 76,77,80mBr

Shehata, Mohamed Mostafa Mostafa (2011) Radiochemical Studies Relevant to Cyclotron Production of the Radionuclides 71,72As, 68Ge/68Ga and 76,77,80mBr. PhD thesis, Universität zu Köln.

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    Abstract

    Die Radionuklide 71,72,73,74As, 68Ge/68Ga und 76,77,80mBr gewinnen großes Interesse in der Nuklearmedizin. Ein Verfahren zur Abtrennung von nicht-geträgerten Arsen-Radionukliden aus den großen Mengen des mit Protonenbestrahlte GeO2-Targets sowie aus koproduzierten Radiogalliumisotopen wurde entwickelt. Die Gewinnung von Radioarsen mittels verschiedener organischer Lösungsmitteln aus sauren Lösungen unter Zusatz von Alkalijodid wurde untersucht und optimiert. Der Einfluss der Konzentration verschiedener Säuren (HCl, HClO4, HNO3, HBr, H2SO4) sowie des KI wurde auf die Extraktion mit Cyclohexan untersucht. Die praktische Anwendung des optimierten Verfahrens bei der Produktion von 71As und 72As wurde demonstriert. Die Gesamtausbeuten lagen im Bereich von 75-84% der theoretischen Werte. Die radiochemische Trennung von Radiogallium aus Radiogermanium wurde mittels Ionenaustausch-Chromatographie (Amberlite IR-120) und Solventextraktion mit Aliquat 336 in o-Xylol untersucht. Dazu wurden zunächst der Radiotracer 69Ge aus einem bestrahlten Ga2O3-Target und des 67Ga aus einem Zn-Target abgetrennt. Sie wurden durch die Kernreaktion natGa (p,xn)69 Ge bzw natZn (p,xn)67Ga. hergestellt. Mehrere Faktoren, die die Trennung von Radiogallium aus Radiogermanium beeinflussen wurden untersucht und für jedes Verfahren werden die optimalen Bedingungen ermittelt. Die Lösungsmittelextraktion mit Aliquat 336 erwies sich als besser geeignet und wurde deshalb zur Trennung von 68Ga aus dem Mutternuklid 68Ge herangezogen. Die Qualität des so erhaltenen Produkts wird diskutiert. Die Trennung von nicht-geträgertem Radiobrom und Radiogallium aus dem bestrahlten ZnSe-Target wurde entwickelt. Dazu wurde das Adsorptionsverhalten von Radiobrom, Radiogallium, Zink und von Selen auf dem Kationenaustauscher Amberlyst 15, in H+ Form sowie dem Anionenaustauscher Dowex 1x10 in Cl- und OH- Formen, untersucht. Die Elution des Radiobroms und des Radiogalliums wurde mit Hilfe verschiedener Lösungsmittel verfolgt. Zusätzlich wurde die Trennung von Radiobrom über die Lösungsmittelextraktion mit TOA in o-Xylol durchgeführt. Schließlich wurde ein optimiertes Verfahren zur Herstellung von 77Br und 67Ga entwickelt, und die Qualitätskontrolle der Produkte wurde durchgeführt. Die Kernreaktionsdaten zur Produktion des Auger-Elektronen-emittierenden Radionuklides 80mBr (T1/2 = 4,4 h) wurden unter Anwendung des angereicherten 80Se als Targetmaterial bestimmt. Dünne 80Se- Proben wurden mit einfallenden Protonen mit Energien bis zu 18 MeV bestrahlt und die induzierte Radioaktivität wurde durch zerstörungsfreie γ-Spektroskopie gemessen, so dass die Bestimmung und Erweiterung der Anregungsfunktion der Kernreaktion 80Se(p,n)80mBr erfolgen konnte. Die integrale Ausbeute wurde berechnet und die geeigneten Energiebereiche für die Produktion wurden ermittelt, insbesondere im Hinblick auf die Ausbeute und die radionuklidische Reinheit des produzierten Radionuklids.

    Item Type: Thesis (PhD thesis)
    Translated abstract:
    AbstractLanguage
    The radionuclides 71,72,73,74As, 68Ge/68Ga and 76,77,80mBr are gaining considerable interest in nuclear medicine. A method for the separation of no-carrier-added arsenic radionuclides from the bulk amount of proton-irradiated GeO2 target as well as from coproduced radiogallium was developed. The extraction of radioarsenic by different organic solvents from acid solutions containing alkali iodide was studied and optimized. The influence of the concentration of various acids (HCl, HClO4, HNO3, HBr, H2SO4) as well as of KI was studied using cyclohexane. The practical application of the optimized procedure in the production of 71As and 72As is demonstrated. The batch yields achieved were in the range of 75–84% of the theoretical values. The radiochemical separation of radiogallium from radiogermanium was studied using ion exchange chromatography (Amberlite IR-120) and solvent extraction (Aliquat 336 in o-xylene). At first optimized methods for the separation of no-carrier-added 68Ge/69Ge formed via the natGa(p,xn)69Ge process in a Ga2O3 target and for n.c.a. 67Ga formed via the natZn(p,xn)67Ga reaction in a Zn target were developed. Using those radionuclides as tracers several factors affecting the separation of radiogallium from radiogermanium were studied and for each procedure the optimum conditions were determined. The solvent extraction using Aliquat 336 was found to be more suitable and was adapted to the separation of n.c.a. 68Ga from its parent n.c.a. 68Ge. The quality of the product thus obtained is discussed. The separation of no-carrier-added radiobromine and no-carrier-added radiogallium from proton irradiated ZnSe target was studied in detail. The adsorption behaviour of n.c.a. radiobromine, n.c.a. radiogallium, zinc and selenium towards the cation-exchange resin Amberlyst 15, in H+ form, and towards the anion-exchange resin Dowex 1X10 in Cl- and OH- forms, was investigated. The elution of n.c.a. radiobromine and n.c.a. radiogallium was studied using different solvents. Additionally separation of n.c.a. radiobromine was also done via solvent extraction using TOA in o-xylene. Finally an optimized procedure applicable to the production of 77Br and 67Ga was developed, and the quality control of the products was done. The nuclear reaction cross section of the Auger electron emitting radionuclide 80mBr (T1/2 =4.4 h), was determined for its production using enriched 80Se targets. Thin 80Se samples were irradiated with incident protons of energies up to 18 MeV and the induced radioactivity was measured via nondestructive γ-ray spectrometery, allowing the determination and extension of the excitation function of the 80Se(p,n)80mBr reaction. The possible thick target yield was calculated and the energy range for production is discussed, especially with regard to the yield and radionuclidic purity of the produced radionuclide.English
    German
    Creators:
    CreatorsEmail
    Shehata, Mohamed Mostafa Mostafam.ms2100@yahoo.de
    URN: urn:nbn:de:hbz:38-42540
    Subjects: Chemistry and allied sciences
    Uncontrolled Keywords:
    KeywordsLanguage
    Production of the Radionuclides Radiochemical Studies ,English
    Faculty: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
    Divisions: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät > Abteilung Nuklearchemie
    Language: English
    Date: 26 May 2011
    Date Type: Completion
    Date of oral exam: 26 May 2011
    Full Text Status: Public
    Date Deposited: 04 Jul 2011 16:48:58
    Referee
    NameAcademic Title
    Qaim, SyedProf. Dr. Dr. h.c. mult.
    Coenen, HeinzProf. Dr.
    URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/4254

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