Universität zu Köln

Die Entwicklung von organischen Leuchtdioden (OLEDs) hat die Displaytechnologie revolutioniert, angetrieben durch ihre hohe Effizienz, Flexibilitat und überlegene Farbwiedergabe. Eine zentrale Herausforderung in der OLED-Technologie ist die effiziente Nutzung von Triplett-Exzitonen, die 75% der Exzitonen ausmachen, die während der Ladungsrekombination erzeugt werden. Traditionelle fluoreszierende OLEDs nutzen nur Singulett- Exzitone, wodurch ihre interne Quanteneffizienz (IQE) auf 25% begrenzt ist. Die Einführung von phosphoreszierenden OLEDs, die Metallkomplexe z.B. auf Iridium Basis verwenden, überwanden diese Einschränkung, indem sie durch starke Spin-Bahn-Kopplung die Emission von Triplett-Exzitonen ermöglichten und eine nahezu 100% IQE erreichten. Allerdings haben die hohen Kosten und die begrenzte Verfügbarkeit von Schwermetallen die Forschung nach alternativen Mechanismen vorangetrieben, darunter thermisch aktivierte verzögerte Fluoreszenz (TADF) und hybridisierte lokal angeregte und Ladungstransfer (HLCT) Exzitonen, die durch reverse intersystem crossing (rISC) von höher liegenden Triplett-Zuständen übergehen können. Diese Arbeit untersucht eine Reihe von organischen photolumineszenten Molekülen und konzentriert sich auf ihre zugrunde liegenden photophysikalischen Mechanismen und ihre Integration in OLEDs. Eine Kombination aus stationärer und zeitaufgelöster Spektroskopie über verschiedene Temperaturen hinweg wird verwendet, um diese Materialien zu analysieren. Im ersten Teil wird ein Donor-Akzeptor Molekül (D-A) mit HLCT-Charakter untersucht, das eine hohe Quantenausbeute der Photolumineszenz (PLQY) erreicht und erfolgreich in eine OLED integriert wird. Durch die Untersuchung der angeregten Zustände in verschiedenen Umgebungen wird das Relaxationsverhalten der Verbindung aufgedeckt. Der zweite Teil behandelt die systematische Untersuchung von D-A-Molekülen, die einen N-phenyl-phthalimid-Akzeptor mit unterschiedlichen carbazolbasierten Donoren kombinieren. Die Auswirkungen von Donormodifikationen auf die Photophysik, insbesondere das TADF-Verhalten, werden untersucht, wobei das Zusammenspiel zwischen molekularer Struktur und TADF-Effizienz in OLEDs im Vordergrund steht. Teil drei bietet die Untersuchung eines fluorierten Acridon-Derivats, das rISC vom T2-Zustand zum S1-Zustand zeigt. Ein Konzept wurde entwickelt, um diesen Mechanismus in einer OLED anzuwenden, was vielversprechendes Potenzial für eine erfolgreiche Implementierung zeigt. Im vierten Teil werden Untersuchungen zu einem D-A TADF-Emitter mit chiralen Substituenten für eine potenzielle Anwendung in einer CP-OLED vorgestellt. Durch die systematische Korrelation der molekularen Photophysik mit der OLED Effizienz hebt diese Arbeit das Potenzial von TADF und verwandten Mechanismen als nachhaltige, kostengünstige Alternativen zu phosphoreszierenden Emittern hervor. Diese Ergebnisse tragen zu den Designprinzipien der nächsten Generation von OLED-Technologien bei.

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