Universität zu Köln

Holbein, Simon (2016). Neutron Scattering Studies on Complex Magnetic Structures in Magnetoelectric Materials. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

In this thesis, the magnetic properties of four transition-metal oxides are presented. Their multiferroic and magnetoelectric phases have been investigated by means of different neutron scattering techniques. The materials TbMnO3 and MnWO4 belong to the group of spin-induced multiferroics. Their ferroelectric polarization can be explained by the inverse DzyaloshinskiiMoriya interaction. Another common feature of both materials is the presence of subsequent magnetic transitions from a spin-density wave to a spin spiral. The features of the phase transitions have been studied in both materials and it could be shown that diffuse magnetic scattering from the spin spiral is present even in the ordered spin-density wave phase. The excitation spectrum in the multiferroic phase of TbMnO3 was investigated in detail and a comprehensive dataset was obtained using time-of-flight spectroscopy. A spin-wave model could be obtained which can quantitatively describe the full dispersion. Furthermore, the polarization of the zone-center excitations could be derived which fit well to data from inelastic neutron spectroscopy and infrared spectroscopy. With the combination of spherical neutron polarimetry and a poling of the sample by an electric field, it was possible to observe the chiral magnetic component of the magnetic excitations in TbMnO3 and MnWO4. The spin-wave model for TbMnO3 obtained in this thesis is able to correctly describe the dispersion of this component. The double tungstate NaFe(WO4)2 is isostructural to the multiferroic MnWO4 and develops a complex magnetic phase diagram. By the use of neutron diffraction techniques, the zero-field structure and high-field structures in magnetic field applied along the b-axis could be determined. The data reveal a direct transition into an incommensurate spin-spiral structure. The value of the incommensurability is driven by anharmonic modulations and shows strong hysteresis effects. The static and dynamic properties in the magnetoelectric spin-glass phase of Ni0.42Mn0.58TiO3 were studied in detail. The spin-glass phase is composed of short-ranged MnTiO3 and NiTiO3-type order. The antiferromagnetic domains could be controlled by crossed magnetic and electric fields, which was visualized using spherical neutron polarimetry. A comprehensive dataset of the magnetic excitations in the spin-glass phase was collected. The dataset revealed correlations in the hexagonal plane which are only weakly coupled along the c-axis. The excitation spectra could be simulated by taking into account the MnTiO3-type order.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Magnetismus in vier Übergangs- metalloxiden. Die magnetischen und magnetoelektrischen Phasen dieser Materialien wurden mittels verschiedener Methoden der Neutronenstreuung experimentell untersucht. Die Verbindungen TbMnO3 und MnWO4 gehören zu der Gruppe der Spin-induziert- en Multiferroika. Die ferroelektrische Polarisation in diesen Materialien kann mithilfe des inversen Dzyaloshinskii-Moriya Mechanismus erklärt werden. Beide Materialien zeigen eine Abfolge von magnetischen Phasen, von einer sinus-modulierten Phase zu einer spiralen Phase. Die Eigenschaften der Phasenübergänge wurden in beiden Materialien untersucht und es konnte gezeigt werden, dass diffuse magnetische Streuung der spiralen Phase bereits in der geordneten sinus-modulierten Phase existiert. Das Anregungsspektrum in der mulitferroischen Phase von TbMnO3 wurde detailliert untersucht und ein umfangreicher Datensatz wurde mittels Neutronen-Flugzeitspektroskopie gemessen. Im Rahmen dieser Arbeit konnte ein Spinwellenmodel entwickelt werden, welches die komplette Dispersion qualitativ beschreiben kann. Die Polarisation der Magnonen des Models im Zonenzentrum stimmen sehr gut mit vorherigen Ergebnissen von inelastischer Neutronenstreuung und Infrarot-Spektroskopie überein. Die gleichzeitige Nutzung von sphärischer Neutronen-Polarimetrie und einem angelegten elektrischen Feld haben es ermöglicht den chiralen magnetischen Beitrag der magnetischen Anregungen in TbMnO3 und MnWO4 zu messen. Das in dieser Arbeit entwickelte Spinwellenmodel beschreibt die Dispersion dieser Beiträge korrekt in TbMnO3. Die Verbindung NaFe(WO4)2 ist strukturgleich mit dem Multiferroika MnWO4 und sie zeigt ein komplexes magnetisches Phasendiagramm. Die Strukturen der Nullfeld- und der Hochfeldphasen konnten mithilfe von Neutronendiffraktion in magnetischen Felder entlang der b-Achse ermittelt werden. Dabei wurde ein direkter Übergang in eine spirale Phase entdeckt. Die Periodizität ist inkommensurabel zu der Kristallstruktur. Diese ist mit einer anharmonischen Störung der Spirale verknüpft und zeigt starke Hysterese-Effekte. Die statischen und dynamischen Eigenschaften der magnetoelektrischen Spin-Glass Phase von Ni0.42Mn0.58TiO3 wurden detailliert untersucht. Die Spin-Glass Phase zeigt Beiträge von kurzreichweitigen Ordnungen des MnTiO3 und des NiTiO3-Types. Es konnte gezeigt werden, dass die antiferromagnetischen Domänen in gekreuzten magnetischen und elektrischen Feldern ausgerichtet werden können, wozu sphärische Neutronen-Polarimetrie verwendet wurde. Ein umfangreicher Datensatz der magnetischen Anregungen in der Spin-Glas wurde ermittelt. Dieser dokumentiert magnetische Korrelationen in der hexagonalen Ebene und nur eine schwache Kopplung entlang der c-Achse. Die Anregungen konnten mittels eines Modelles simuliert werden, welches auf der MnTiO3-Ordnung basiert. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Holbein, Simon holbein@ph2.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-67498
Date:	2016
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language solid-state physics; multiferroics; neutron scattering; English Festkörperphysik; Multiferroika; Neutronenstreuung; German
Date of oral exam:	25 January 2016
Referee:	Name Academic Title Braden, Markus Prof. Dr. Hemberger, Joachim Prof. Dr.
Projects:	ILL PhD program
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/6749