Universität zu Köln

Dittmann, Björn-Alexander (2017). Herstellung und Charakterisierung von Mn-53 und Pu-239/24x-Standards zur Anwendung in der Beschleuniger-Massenspektrometrie. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Referenzstandards von 53Mn und 239,24xPu zur Anwendung in der Beschleuniger-Massenspektrometrie (Accelerator Mass Spectrometry, AMS) hergestellt und charakterisiert. Die Motivation für diese Arbeit begründet sich in der Tatsache, dass vorhandene 239,24xPu-Standards zu Neige gehen und etablierte 53Mn-Standards unzureichend charakterisiert sind. Das für die Präparation des 53Mn-Standards benötigte 53Mn wurde in Zusammenarbeit mit dem Labor für Radiochemie des Paul Scherrer Instituts aus bestrahlten Stahlproben abgetrennt und aufgereinigt. Die Charakterisierung des abgetrennten Mangans erfolgte durch Messung an einem Multikollektor Massenspektrometer mit induktiv gekoppeltem Plasma (MC-ICPMS). Hieraus wurden 53/55Mn-Standards mit Isotopenverhältnissen in der Größenordnung von 1E-09 bis 1E-13 hergestellt, die anschließend mittels AMS an der Australian National University gemessen und verifiziert wurden. Dabei zeigte sich, dass der zurzeit verwendete Rutgers 53Mn-Standard tendenziell zu hohe Werte liefert. Dieses Ergebnis wurde anhand von terrestrischen Proben aus der Atacama-Wüste (Chile) bestätigt, bei denen sich die 53Mn-Konzentration in der Sättigung befinden sollen. Damit wurde belegt, dass das angegebene nominelle 53/55Mn-Verhältnis des Rutgers Standards zu hoch ist. Für die Präparation des 239,24xPu Standards wurden angereicherte und zertifizierte Referenzstandards der einzelnen Isotope 239Pu, 240Pu, 242Pu und 244Pu erworben und daraus eine Stammlösung mit einer Pu-Isotopie von 1.0:1.0:1.0:0.1 (239Pu:240Pu:242Pu:244Pu) präpariert. Die Charakterisierung erfolgte in einem Ringversuch verschiedener, inter-nationaler AMS-Einrichtungen, sowie durch MC-ICPMS und Resonanzionisations-Massenspektrometrie (RIMS). Basierend auf den Messergebnissen wurde ein consensus value für den 239,24xPu-Standard errechnet. Ferner wurden zur Optimierung von Pu-Messungen mittels AMS unterschiedliche Probenmatrizes auf Basis binärer und ternärer Mischungen systematisch untersucht. Im Rahmen eines vom Bundesministerium für Wirtschaft und Energie (BMWi) geförderten Verbundprojektes wurde schließlich in Zusammenarbeit mit dem Karlsruher Institut für Technologie (KIT) ein Verfahren entwickelt und angewandt, um das Sorptionsverhalten von Plutonium an Tonen im Ultraspurenbereich unter Verwendung der AMS zu untersuchen. Es konnte gezeigt werden, dass das Verfahren für Plutonium-Konzentrationen von ≈ 1E-11 bis ≈ 1E-16M grundsätzlich einsetzbar ist.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Dittmann, Björn-Alexander b.dittmann@gmx.net UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-78557
Date:	20 May 2017
Language:	German
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Ehemalige Fakultäten, Institute, Seminare > Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Institute of Nuclear Chemistry
Subjects:	Physics Chemistry and allied sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Mn-53, Beschleuniger-Massenspektrometrie, AMS German
Date of oral exam:	10 July 2017
Referee:	Name Academic Title Strub, Erik PD Dr. Dunai, Tibor Prof. Dr
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/7855