Universität zu Köln

Hell, Martin Gordon (2019). Combined spectroscopic and electronic transport characterization of doped graphene. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

We used ultra-high vacuum (UHV) Raman spectroscopy in tandem with angleresolved photoemission (ARPES) to investigate the doping-dependent Raman spectrum of epitaxially grown graphene. The evolution of the Raman spectra from pristine to heavily Cs doped graphene up to a carrier concentration of 4,4x10^14 cm^-1 was investigated. Renormalization effects reduce the electronic bandwidth at this doping level when graphene is at the onset of the Lifshitz transition. Ultraviolet (UV) light allows to probe the optical transition at the saddle point in the Brillouin zone achieving resonance Raman conditions in close vicinity to the van Hove singularity in the joint density of states. The position of the Raman G band of fully doped graphene/Ir(111) shifted down by 60 cm^-1 and the G band asymmetry of Cs doped epitaxial graphene on Ir(111) assumed an unusual strong Fano asymmetry opposite to that of the G band of doped graphene on insulators. A fully experimental relation between energy shift and Fano asymmetry parameter of the Raman G band versus carrier concentration obtained by ARPES was found by using the sum of static (lattice expansion) and dynamic (electron-phonon coupling) effects. By sandwiching a graphene monolayer in between two Cs layers with a 2 x 2 and √3 x √3 structures, a new method for inducing a flat band in graphene was established. The obtained trilayer system was investigated by ARPES, revealing a flat electron energy dispersion at the Fermi level and a partially occupied alkali metal s band. The occurrence of these two features together has proven impossible to achieve so far despite their importance for achieving superconductivity in graphene. We could explain the origin of the doping induced flat band at the M point of the Brillouin zone by zone folding and hybridization of the graphene bands with the partially filled alkali metal band. Finally we performed a simultaneous sample characterization by Raman spectroscopy and electronic transport in ultra-high vacuum at low temperatures. The characterization prior to the transfer included electron diffraction, photoemission spectroscopy and Raman spectroscopy using ultraviolet excitation. The transfer of graphene was carried out using a water-promoted electrochemical bubbling technique which was applied to graphene/Ir(111) for the first time. Following the transfer procedure, the graphene layer was electrically contacted and mounted onto a special sample carrier. This carrier allows for combined Raman and transport measurements inside the UHV system. UHV Raman mapping revealed a large area homogeneous graphene quality over several mm^2. We probed UHV electronic transport during alkali metal deposition. Our work demonstrates high sensitivity towards sensing of alkali atoms and a giant decrease of the four-point resistance by three orders of magnitude upon Cs doping.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Kombinierte spektroskopische- und elektronische Transport-Charakterisierung von dotiertem Graphen. German
Translated abstract:	Abstract Language Wir nutzen Raman-Spektroskopie im Ultrahochvakuum (UHV) gemeinsam mit winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie (ARPES) um die Dotierungsabhängigkeit des Raman-Spektrums epitaktisch gewachsenen Graphens zu untersuchen. Die Entwicklung des Raman-Spektrums von pristinem, bis zu schwer mit Cd dotiertem Graphen mit einer Ladungsträgerkonzentration von 4,4x10^14 cm^-1 wurde beobachtet. Renormalisierungseffekte reduzieren bei diesem Dotierungslevel die elektronische Bandweite, wenn sich Graphen am Anfang eines Lifshitz-Übergangs befindet. Ultraviolettes (UV) Licht erlaubt die Untersuchung des optischen Übergangs am Sattelpunkt in der Brillouin-Zone, was zu resonanten Raman-Bedingungen in der Nähe der van Hove Singularität der Zustandsdichte führt. Die Position der Raman G Mode des vollständig dotierten Graphen/Ir(111) ändert sich um 60 cm^-1, wobei das G band des Cs dotiertem Graphens auf Ir(111) eine ungewöhnlich starke und umgekehrte Fano Asymmetrie im Vergleich zum G Band von Graphen auf Nichtleitern aufweist. Wir fanden eine vollständige experimentelle Beschreibung der Relation zwischen der Energieverschiebung und der Fano Asymmetrie des Raman G Bandes gegenüber der Ladugsträgerkonzentration, die mit ARPES bestimmt wurde. Hierbei wurde die Summe aus statischen (Gitterexpansion) und dynamischen (Elektron-Phonon-Kopplung) Effekten berücksichtigt. Die Einbettung einer Monolage Graphen zwischen zwei Schichten Cs mit 2 x 2 und √3 x √3 Struktur, stellt eine neuartige Methode dar, um ein flaches Band in Graphen herbeizuführen. Die vorliegende Trilage wies bei der Untersuchung mit ARPES eine flache Energie-Dispersion an der Fermikante und ein teilweise gefülltes Alkalimetall s-Band auf. Die Beobachtung dieser beiden Merkmale zugleich war bislang nicht gelungen, trotz deren Bedeutung für die Realisierung von Supraleitung in Graphen. Wir konnten die Ursache, des durch Dotierung erzeugten flachen Bandes am M Punkt der Brillouin-zone, durch Zonenfaltung und Hybridisierung von Graphenbändern mit einem teilweise gefüllten Alkalimetallband erklären. Letzlich führten wir simultane Charakterisierungen mit Raman-Spektroskopie und elektrischen Transportmessungen im Ultrahochvakuum bei niedrigen Temperaturen aus. Die Untersuchungen vor dem Transfer von Graphen beinhalteten niederenergetische Elektronenbeugung, Photoemissionsspektroskopie und Raman-Spektroskopie mit ultraviolettem Licht. Der Transfer von Graphen wurde mit einer wasserunterstützten "bubbling"-Methode durchgeführt, die zum erstem Mal Anwendung bezüglich Graphene auf Ir(111) fand. Nach dem Transfer wurde das Graphen mit elektrischen Kontakten versehen und auf einen speziellen Probenhalter aufgebracht. Der Probenhalter erlaubt die kombinierte Untersuchung mit Raman-Spektroskopie und elektrischen Transport innerhalb der Ultrahochvakuumkammer. Flächendeckende UHV Raman Messungen zeigten eine hohe Homogenität über mehrere mm^2. Die elektrischen Transportmessungen wurden auch unter Einfluss Alkalimetallen durchgeführt. Unsere Arbeit zeigt hierbei die hohe Sensitivität bezüglich des Einflusses von Alkalimetallatomen und einen enormen Abfall des Vier-Punkt-Widerstandes im Bereich von drei Größenordnungen bei Dotierung mit Cs. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Hell, Martin Gordon martinhell@ph2.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-98254
Date:	2019
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Graphene, UHV, Raman, ARPES, Transport, Lifshitz, PMMA, LEED, Van Hove English
Date of oral exam:	15 July 2019
Referee:	Name Academic Title Grüneis, Alexander Prof. Dr. Lindfors, Klas Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/9825