Versteeg, Rolf Baldwin ORCID: 0000-0002-9928-5792 (2019). Optically probed order and dynamics in the chiral cluster magnet Cu2OSeO3. PhD thesis, Universität zu Köln.

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This thesis addresses optically probed order and dynamics in the chiral cluster magnet Cu2OSeO3. Cu4 triplet clusters form the relevant spin entity for the formation of long-range magnetic order in this Mott insulator. As such, we can envision the magnetic ground state of this material as being a helix of spin clusters. Under an applied magnetic field different metamagnetic phases form, among others and most intriguingly, a topologically protected skyrmion lattice phase. The broken spatial inversion and time-reversal symmetry leads to a variety of optical phenomena in Cu2OSeO3, which are studied with a newly constructed polarization spectroscopy setup. It is shown that the broken spatial inversion symmetry leads to strong dipole active crystal field excitations below the charge transfer gap, and in addition, to natural optical activity. The natural optical activity may be used as a probe for structural chirality, and shows sensitivity to magnetic ordering, evidencing a finite magneto-electric coupling. Under external magnetic fields a strong magneto-optical response is observed, which is discussed to originate from spin cluster formation and the relative ease of magnetic domain reorientation. The strong Faraday-rotation is used to probe the metamagnetic phase transitions and to all-optically map the metamagnetic phase diagram of Cu2OSeO3, including the topologically protected skyrmion lattice phase. Previous work has shown that the long-range spin cluster ordering results in a characteristic spin wave spectrum which can be divided into low-energy external and high-energy internal spin cluster excitations. Here, spontaneous Raman spectroscopy was used to observe multiple spin cluster transitions at the Brillouin zone center, of which the Raman-activity is discussed to originate in the Elliot-Loudon light scattering mechanism. The temperature dependent scattering response of the high-energy internal cluster modes shows a crossover from broad continuum scattering above the critical temperature Tc into well-defined magnetic modes below Tc, which is discussed to originate from a change of the character of the internal cluster modes. Above Tc the internal spin cluster excitations have a localized magnetic excitation character, while in the long-range ordered phase the modes acquire dispersion, and correspond to optical magnons. Finally, using a home built novel time-resolved Raman spectroscopy setup, the photoinduced near-equilibrium spin and lattice dynamics of the helimagnetic phase was probed. Multiple ps-decade spin-lattice relaxation dynamics is observed, evidencing a separation of the order parameter dynamics into disordering of long-range and internal spin cluster order. The observations of the steady-state and time-resolved Raman study exemplify that Cu2OSeO3 can be regarded as a solid-state molecular crystal of spin nature.

Item Type: Thesis (PhD thesis)
Translated title:
TitleLanguage
Optische Studien der Ordnung und Dynamik in dem chiralen Clustermagnet Cu2OSeO3German
Optisch gemeten orde en dynamica in de chirale clustermagneet Cu2OSeO3Dutch
Translated abstract:
AbstractLanguage
Die vorliegende Doktorarbeit befasst sich mit optische Studien der Ordnung und Dynamik in dem chiralen Clustermagnet Cu2OSeO3. Cu4 triplet Cluster bilden die relevante Spineinheiten für die langreichweitige magnetische Ordnung in diesem Mott-Isolator. Im Grundzustand richten die Spinclustern sich Helimagnetisch aus. Verschiedene metamagnetische Phasen formen sich in einem magnetischen Feld, einschließlich eines topologisch geschützten Skyrmionengitters. Es wird besprochen wie der Bruch der Raümlicher- und Zeitumkehrsymmetrien in Cu2OSeO3 zu einer Vielzahl von optische Effekten führt, welche mittels eines zu diesem Zweck aufgebauten Polarizationspektrosopieaufbaus untersucht werden. Die gebrochene raümliche Inversionssymmetrie führt zu starken, dipolaktiven Kristalfeldanregungen unterhalb der Ladungstransferbandlücke, und darüber hinaus zur optischen Aktivität, welches benutzt werden kann um die kristallographische Chiralität eines Cu2OSeO3 Kristalls zu bestimmen. Die (kristallographische) optische Aktivität zeigt eine Kopplung an die helimagnetischen Ordung, in Übereinstimmung mit der Tatsache dass Cu2OSeO3 ein magnetoelektrisches Material ist. Ein starker magneto-optischer Effekt ist messbar wenn ein magnetisches Feld angelegt wird. Die Stärke des magneto-optischen Effektes lässt sich mittels der Clusterformierung und der weichen magnetokristallinen Anisotropie erklären. Die Faraday-Rotation lässt sich nutzen um die feld- und temperaturabhängigen metamagnetischen Phasenübergänge zu messen und um das metamagnetische Phasendiagram, - inklusive Skyrmionengitterphase -, rein optisch zu kartieren. Die aus spin Clustern bestehende langreichweitige magnetische Ordnung führt zu einem charakteristischen Spinwellenspektrum, welches in niedrigenergetische externe und hochenergetische interne Clusteranregungen unterteilt werden kann. In dieser Arbeit werden Clusteranregungen im Zentrum der Brillouinzone mittels Ramanspektroskopie gemessen. Die Clusteranregungen sind durch den Elliot-Loudon Lichtstreuungsmechanismus Ramanaktiv. Oberhalb der langreichweitigen Ordnungstemperatur Tc wird ein breites kontinuierliches magnetisches Lichtstreuungsspektrum gemessen, im Gegenteil zu Temperaturen unterhalb vom Tc, wo scharfe magnetische Anregungen gemessen werden. Dieser Übergang im Lichtstreeungsspektrum lässt sich durch eine Änderung der Natur der Clusteranregungen erklären. Die Clusteranregungen sind lokalisierte magnetische Anregungen oberhalb Tc. In der langreichweitigen geordneten Phase zeigen die Clusteranregungen eine Dispersion. Photoinduzierte Spin- und Kristalgitterdynamik wurde gemessen mittels eines zu diesem Zweck aufgebauten zeitaufgelösten Ramanspektroskopieaufbaus. Die Ergebnisse zeigen Spin-Gitterdynamik über mehrere ps-Dekaden. Dies lässt sich wie folgt interpretieren: zuerst löst sich die langreichweitige magnetische Ordnung auf, und signifikant später erst die interne Clusterordnung. Die Ergebnisse der Ramanstudien bestätigen die Beschreibung von Cu2OSeO3 als magnetischer Molekulkristall vom Spin Freiheitsgrad.German
Dit proefschrift behandelt optisch gemeten orde en dynamica in de chirale clustermagneet Cu2OSeO3. Cu4 tripletclusters vormen de relevante spineenheden voor de magnetische langeafstandsordening in deze Mott-isolator. Zodoende kunnen we de magnetische grondtoestand voorstellen als een helix gevormd uit spinclusters. Verschillende metamagnetische fases vormen onder een extern magnetisch veld, waaronder een topologisch beschermde skyrmionroosterfase. Gebroken geometrische inversiesymmetrie en tijdsomkerings-symmetrie leiden tot een variëteit aan optische fenomenen in Cu2OSeO3, die bestudeerd worden met een speciaal voor deze studie gebouwde polarisatiespectroscopieopstelling. We laten zien dat de gebroken geometrische inversiesymmetrie leidt tot sterke dipoolactieve kristalveldexcitaties beneden de ladingstransferbandkloof en tot optische activiteit. De optische activiteit kan gebruikt worden als meetmethode voor de chiraliteit van de kristalstructuur. Daarnaast is de (kristallografische) optische activiteit gekoppeld aan de helimagnetische ordening. Dit laat zien dat Cu2OSeO3 een magnetoelektrisch materiaal is. Een sterk magneto-optisch effect is meetbaar wanneer een extern magnetisch veld wordt aangelegd. De sterkte van het magneto-optische effect komt voort uit de spinclusterordering en de zwakke magnetokristallijne anisotropie. De Faraday-rotatie wordt gebruikt om de veld- en temperatuurafhankelijke metamagnetische faseovergangen te meten en om het metamagnetische fasediagram, inclusief de skyrmionroosterfase, volledig optisch in kaart te brengen. In eerder werk is aangetoond dat de langeafstandsordering van spinclusters leidt tot een karakteristiek spinexcitatiespectrum, dat kan worden verdeeld in laagenergetische externe en hoogenergetische interne spinclusterexcitaties. In het hier beschreven onderzoek wordt Ramanspectroscopie gebruikt om Brillouinzone Gamma-punt spinclusterexcitaties te meten. Deze spinclusterexcitaties zijn Raman-actief door het Elliot-Loudon lichtstrooiingsmechanisme. Boven de langeafstandsordeningstemperatuur Tc wordt een breed continue magnetisch lichtstrooiingspectrum gemeten, terwijl beneden Tc scherpe excitaties worden gemeten. Deze verandering in het lichtstrooiingsspectrum komt voort uit het veranderen van het karakter van de interne spinclusterexcitaties. De spinclusterexcitaties zijn lokale dispersieloze magnetische excitaties boven Tc, terwijl in de langeafstandsgeordende fase de spinclusterexcitaties dispersie vertonen. De foto-geïnduceerde spin- en kristalroosterdynamica van Cu2OSeO3 wordt bestudeerd met behulp van een speciaal voor dit experiment opgebouwde tijdsopgeloste Ramanspectroscopieopstelling. De resultaten laten spin-roosterrelaxatiedynamica over meerdere ps-decaden zien. Dit laat zich als volgt verklaren: eerst wanordent de langeafstandsclusterordening en significant later de interne spinclusterordening. De resultaten van de Ramanstudie onder thermodynamisch evenwicht en de tijdsopgeloste Ramanstudie laten zien dat Cu2OSeO3 kan worden beschouwd als een moleculair kristal van spinvrijheidsgraad.Dutch
Creators:
CreatorsEmailORCID
Versteeg, Rolf Baldwinrolfbversteeg@gmail.comorcid.org/0000-0002-9928-5792
URN: urn:nbn:de:hbz:38-98484
Subjects: Natural sciences and mathematics
Physics
Uncontrolled Keywords:
KeywordsLanguage
Cu2OSeO3, helimagnetism, skyrmion, skyrmion lattice, magnetism, simple cubic, optics, spectroscopy, photon, chiral, magnetic order, magnetic disorder, paramagnetism, chiral magnetism, conical phase, magnetic fluctuations, spin cluster, Bloch skyrmion, trigonal bipyramidal crystal field, square pyramidal crystal field, crystal field excitations, local dd-excitations, magnetic susceptibility, helimagnons, magnons, spin excitations, cluster excitations, magneto-electric, pd-hybridization, phonons, acoustic phonon, optical phonon, lattice dynamics, magnetization dynamics, ultrafast magnetization dynamics, ultrafast optics, ultrafast spectroscopy, magneto-optics, faraday spectroscopy, moke, magneto-optical kerr effect, polarization spectroscopy, circular dichroism, circular birefringence, natural optical activity, polarization spectrometer, photoelastic modulator, pem, dielectric tensor, moke setup, faraday geometry, SrRuO3, single crystal SrRuO3, thin film SrRuO3, rotation, ellipticity, optical properties, charge transfer excitation, magneto-optical susceptibility, directional dichroism, Kerr and Faraday interference, phase diagram, magnetocrystalline anisotropy, ellipsometry, absorption, transmission window, transmission, Franck-Condon, first order phase transition, second order phase transition, raman, inelastic light scattering, cu4 spin cluster, gamma-point, electron spin resonance, inelastic neutron spectroscopy, brillouin zone, brillouin zone folding, light-matter interaction, one magnon, two magnon, Elliot-Loudon, Fleury-Loudon, spin-orbit, coupling, density of states, magnetoelastic, temperature dependence, internal, external, molecular crystal, time-resolved Raman spectroscopy, spontaneous Raman spectroscopy, symmetry, quantum materials, quasiparticle, collective excitations, anti-Stokes, Stokes, second harmonic bandwidth compression, pump-probe, optical parametric amplifier, amplified laser system, notch filter, charge coupled device, photomultiplier, phonon population, silicon, fluctuation dissipation theorem, hole continuum, Raman tensor, tensor quench, temperature, two-phonon, second order phonon spectrum, photoinduced melting, resonance quench, Fano interference, transient reflectivity, transient absorption, tetrahedron, spin triplet, probe volume, strontium ruthenate, Si, polarization rotation calibration, Jones formalism, Fundamental equation of crystal optics, linear birefringence, linear dichroism, spatial birefringence, gyrotropic birefringence, magnetochiral, optical magnetoelectric effectEnglish
Faculty: Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions: Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Institute of Physics II
Language: English
Date: 11 March 2019
Date of oral exam: 3 May 2019
Referee:
NameAcademic Title
Loosdrecht, Paul H.M. vanProf. Dr. Ir.
Grüninger, MarkusProf. Dr.
Back, Christian H.Prof. Dr. Rer. Nat.
Refereed: Yes
URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/9848

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  • Optically probed order and dynamics in the chiral cluster magnet Cu2OSeO3. (deposited 29 Jul 2019 11:48) [Currently Displayed]

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