Universität zu Köln

New Insights into Nucleation. Pressure Trace Measurements and the First Small Angle X-Ray Scattering Experiments in a Supersonic Laval Nozzle

Ghosh, David (2007) New Insights into Nucleation. Pressure Trace Measurements and the First Small Angle X-Ray Scattering Experiments in a Supersonic Laval Nozzle. PhD thesis, Universität zu Köln.

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    Abstract

    Die homogenen Keimbildungsraten von n Alkoholen und n Alkanen werden mit Hilfe zweier Sätze von Laval Überschalldüsen Experimenten unter identischen Bedingungen bestimmt. Die Keimbildungsraten J = N / &#61508;tJmax von n Alkoholen sind in der Größenord-nung von 1�1017 < J / cm 3s 1 < 5�1017 für Temperaturen von 143 &#8804; T / K &#8804; 215, die Keim-bildungsraten von den n Alkanen liegen in der Größenordnung von 5�1015 < J / cm 3s 1 < 2�1018 für Temperaturen zwischen 207 &#8804; T / K &#8804; 249. Zum ersten Mal konnte gezeigt werden, dass die Keimbildungsrate nicht nur eine Funktion von Über-sättigung und Temperatur, sondern eindeutig auch abhängig von der Expansionsrate wäh-rend der Überschalldüsen Experimente ist. Eine gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen Ergebnissen und denen aus der Literatur konnte durch Anwendung von Hale�s Skalierungsformalismus [Hale, B., Phys. Rev. A 33, 4256 (1986); Hale, B., Metall. Trans. A 23, 1863 (1992)] gefunden werden. Die Skalierungsparameter dieser Arbeit stimmen ebenso gut mit denen von Rusyniak et al. [Rusyniak, M., M. S. El-Shall, J. Phys. Chem. B 105, 11873 (2001)] und Brus et al. [Brus, D., V. �dímal F. Stratmann, J. Chem Phys. 124, 164306 (2006)] überein. Im ersten Satz von Experimenten werden statische Druckmessungen für die n Alkane durchgeführt, um den kondensierbaren Partialdampf-druck, die Temperatur, die Übersättigung, die charakteristische Zeit und die Expansionsra-te korrespondierend zu der maximalen Keimbildungsrate zu bestimmen. Charakteristische Zeiten in der Größenordnung von 13 &#61603; &#61508;tJmax / &#61549;s &#61603; 34 wurden ermittelt. Im zweiten Satz von Experimenten werden die ersten flussratenaufgelöste Kleinwin-kel Röntgenstreuexperimente durchgeführt, um die Teilchenzahldichte beider Substanz-klassen zu bestimmen. Teilchenzahldichten in der Größenordnung von 1�1012 < N / cm&#8722;3 < 5�1012 und 1�1011 < N / cm&#8722;3 < 3�1012 werden für die n Alkohole sowie die n Alkane gefunden. Zusätzlich werden durch die Analyze des radial gemittelten Streu-spektrums Informationen bezüglich des mittleren Radiusses und der Breitenverteilung der Aerosole erlangt. Mittlere Radien werden für die n Alkohole in der Größenordnung von 4 < �r� / nm < 10 und für die n Alkane in der Größenordnung von of 5 < �r� / nm < 31 de-tektiert. Die Änderungen des mittleren Radiusses und der Breitenverteilung mit Flussrate und Wachstumszeit, das systematische Verhalten mit steigender Kohlenstoffkettenlänge innerhalb einer Substanzklasse sowie die Änderung im Verhalten dieser Parameter bei n Alkanen und n Alkoholen vertieft das Verständnis vom na-no Aerosolwachstumsverhalten während Überschalldüsen Experimenten.

    Item Type: Thesis (PhD thesis)
    Translated abstract:
    AbstractLanguage
    Homogeneous nucleation rates of the n alcohols and the n alkanes have been determined by combining information from two sets of supersonic Laval nozzle expansion experi-ments under identical conditions. The nucleation rates J = N / &#61508;tJmax for the n alcohols are in the range of 1�1017 < J / cm 3s 1 < 5�1017 for the temperatures 207 &#8804; T / K &#8804; 249, the nu-cleation rates for the n alkanes lie in the range of 5�1015 < J / cm 3s 1 < 2�1018 for the tem-peratures 143 &#8804; T / K &#8804; 215. For the first time it is shown that the nucleation rate is not only a function of the supersaturation and temperature but clearly also sensitive to the ex-pansion rate during supersonic nozzle expansion. A good agreement between the experi-mental results and those available in literature is found by applying Hale�s scaling formal-ism [Hale, B., Phys. Rev. A 33, 4256 (1986); Hale, B., Metall. Trans. A 23, 1863 (1992)]. The scaling parameters from this work are also in good agreement with those shown by Rusyniak et al. [Rusyniak, M., M. S. El-Shall, J. Phys. Chem. B 105, 11873 (2001)] and Brus et al. [Brus, D., V. �dímal F. Stratmann, J. Chem Phys. 124, 164306 (2006)]. In the first experiment static pressure measurements were conducted for the n alkanes to deter-mine the condensible partial pressure, temperature, supersaturation, characteristic time, and the expansion rate corresponding to the maximum nucleation rate. Characteristic times in the range of 13 &#61603; &#61508;tJmax / &#61549;s &#61603; 34 were found. In the second set of experiments, the first flow rate resolved Small Angle X ray Scattering experiments are conducted to determine the particle number density for both substance classes. Particle number densities in the range of 1�1012 < N / cm&#8722;3 < 5�1012 and 1�1011 < N / cm&#8722;3 < 3�1012 for the n alcohols and n alkanes are found, respectively. Additionally, by analyzing the radially averaged scatter-ing spectrum, information on the mean radius and the width of the size distribution of the aerosols is obtained. Mean radii for the n alcohols in the range of 4 < �r� / nm < 10 and for the n alkanes in the range of 5 < �r� / nm < 31 are found. The variations of the mean radius and the width of the size distribution with the flow rate and growth time, the systematic changes with increasing carbon chain length within one class of compounds, as well as the difference in behavior of these parameters between the n alkanes and the n alcohols deepen the knowledge of the growth behavior of nano aerosols formed during supersonic nozzle experiments.English
    Creators:
    CreatorsEmail
    Ghosh, Daviddavid.ghosh@uni-koeln.de
    URN: urn:nbn:de:hbz:38-22090
    Subjects: Chemistry and allied sciences
    Uncontrolled Keywords:
    KeywordsLanguage
    Keimbildung , Tröpfchen , Überschalldüse , Druckmessungen , KleinwinkelröntgenstreuexperimenteGerman
    nucleation , droplets , supersonic nozzle , pressure trace measurements , small angle x-ray experimentsEnglish
    Faculty: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
    Divisions: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät > Institut für Physikalische Chemie
    Language: German
    Date: 2007
    Date Type: Completion
    Date of oral exam: 05 November 2007
    Full Text Status: Public
    Date Deposited: 04 Jan 2008 10:01:35
    Referee
    NameAcademic Title
    Strey, ReinhardProf. Dr.
    URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/2209

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