Universität zu Köln

Optical Spectroscopy of Orbital and Magnetic Excitations in Vanadates and Cuprates

Benckiser, Eva Vera (2007) Optical Spectroscopy of Orbital and Magnetic Excitations in Vanadates and Cuprates. PhD thesis, Universität zu Köln.

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    Abstract

    Within the scope of this thesis the low-energy excitations of undoped Mott insulators RVO(3) with R = Y, Ho, and Ce, (Sr,Ca)CuO(2) and La(8)Cu(7)O(19) have been investigated by means of optical spectroscopy. The compounds RVO(3) with R = rare-earth ion recently have attracted a lot of interest because of their unusual structural, orbital, and magnetic properties. The compounds undergo a series of temperature-induced phase transitions accompanied by a change of orbital and magnetic order. Furthermore, it has been proposed that YVO(3) represents the first realization of a one-dimensional orbital liquid and an orbital Peierls phase, with a transition to an orbitally ordered phase at lower temperatures. In this thesis, we present the optical conductivity sig(w) of RVO(3) with R = Y, Ho, and Ce for energies from 0.1 to 1.6 eV as a function of temperature (10-300 K) and polarization of the incident light parallel to the crystallographic axes (sig_a, sig_b, sig_c). Our main experimental result is the observation of two absorption features at 0.55 eV in sig_a and 0.4 eV in sig_c which are assigned to collective orbital excitations, in contrast to conventional local crystal-field transitions. Altogether our results strongly suggest that in RVO(3) with R = Y, Ho, and Ce the orbital exchange interactions play a decisive role. In a second study we have investigated the magnetic excitations of low-dimensional quantum magnets, namely the spin chain (Sr,Ca)CuO(2) and the five-leg ladder La(8)Cu(7)O(19). For (Sr,Ca)CuO(2), two absorption features around 0.4 eV in sig_c (chain direction) and sig_b (inter-chain direction) are identified as magnetic contributions to the optical conductivity. The analysis of sig_c enables the very precise determination of the nearest-neighbor exchange coupling Jc as a function of temperature and Ca substitution. We have found Jc = (227 +- 4) meV for SrCuO(2) at low temperatures and no effect on Jc upon Ca-substitution of 10%. Furthermore, we ascertained that the theoretically predicted two-spinon-plus-phonon contribution describes roughly 74-97% of the observed spectral weight. We suggest that the remaining weight has to be ascribed to multi-spinon excitations. To explain the small magnetic absorption features in sig_b we sketch a new mechanism which gives rise to a dipole moment perpendicular to the chains when holes are virtually exchanged along the chain. In particular, we point out the possible relevance of this contribution to the optical conductivity of many quasi-1D quantum spin systems. Our data of La(8)Cu(7)O(19) are the first experimental result on the magnetic excitations of n-leg ladders (n > 2) at high energies. Amongst others, we compared our data with the well-investigated spectrum of the two-leg ladder and found a surprising resemblance. Although a detailed understanding of the observed line shape of the 5-leg ladder is missing up to now, our data strongly suggest the existence of bound states of magnetic excitations also in this system. The comparison of different low-dimensional S = 1/2 systems suggests that the magnetic excitations in the high-energy continua are similar and develop smoothly from 1D to 2D.

    Item Type: Thesis (PhD thesis)
    Translated abstract:
    AbstractLanguage
    Im Rahmen der vorliegenden Doktorarbeit wurden die niederenergetischen Anregungen in den Mott-Isolatoren RVO(3) mit R = Y, Ho und Ce, (Sr,Ca)CuO(2) und La(8)Cu(7)O(10) mittels optischer Spektroskopie untersucht. Aufgrund ihrer ungewöhnlichen strukturellen, orbitalen und magnetischen Eigenschaften haben die Verbindungen RVO(3) mit R = Seltenerd-Ion erst kürzlich viel Aufmerksamkeit erregt. Die Verbindungen zeigen eine Reihe von temperaturinduzierten Phasenübergängen, die mit einer Änderung der orbitalen und magnetischen Ordnung verbunden sind. Des Weiteren ist YVO(3) als erstes orbitales Peierls-System mit einem Übergang zu einer orbital geordneten Phase bei tiefen Temperaturen vorgeschlagen worden. In dieser Doktorarbeit präsentieren wir die optische Leitfähigkeit sig(w) von RVO(3) mit R = Y, Ho und Ce im Energiebereich von 0.1 bis 1.6 eV als Funktion der Temperatur (10-300 K) und Polarisation des einfallenden Lichtes parallel zu den kristallographischen Achsen (sig_a, sig_b, sig_c). Unser Hauptergebnis ist die Beobachtung von zwei Absorptionsbanden bei etwa 0.55 eV in sig_a und 0.4 eV in sig_c, die wir, im Gegensatz zu herkömmlichen lokalen Kristallfeldübergängen, kollektiven orbitalen Anregungen zuordnen. Insgesamt deuten unsere Ergebnisse stark darauf hin, dass in RVO(3) mit R = Y, Ho, und Ce die orbitale Austauschwechselwirkung eine entscheidende Rolle spielt. In einer zweiten Studie haben wir die magnetische Anregungen niedrigdimensionaler Quantenspinsysteme, die der Spinkette (Sr,Ca)CuO(2) und die der fünf-beinigen Spinleiter La(8)Cu(7)O(19), untersucht. Für (Sr,Ca)CuO(2) wurden zwei Absorptionsbanden bei etwa 0.4 eV in sig_c (Kettenrichtung) und sig_b (Zwischenkettenrichtung) als magnetische Beiträge zur optischen Leitfähigkeit identifiziert. Die Analyse von sig_c erlaubt eine sehr genaue Bestimmung der Nächsten-Nachbar-Austauschkopplung Jc als Funktion der Temperatur und der Ca-Substitution. Für SrCuO(2) haben wir Jc = (227 +- 4)meV bei tiefen Temperaturen bestimmt und bis zu 10% Ca-Substitution keinen Einfluss auf Jc feststellen können. Ferner haben wir festgestellt, dass der von der Theorie vorhergesagte Zwei-Spinon-Plus-Phonon-Beitrag nur etwa 74-97% des beobachteten spektralen Gewichts beschreibt. Wir behaupten, dass das verbleibende Gewicht Multi-Spinon-Anregungen zugeschrieben werden muss. Zur Erklärung der kleinen magnetische Absorptionsbande in sig_b skizzieren wir einen neuen Mechanismus, der beschreibt wie durch den virtuellen Austausch von Löchern parallel zu den Ketten ein Dipolmoment senkrecht zu den Ketten entsteht. Insbesondere weisen wir auf die mögliche Relevanz eines solchen Beitrages zur optischen Leitfähigkeit in vielen quasi-1D Quantenspinsystemen hin. Unsere Daten für La(8)Cu(7)O(19) stellen das erste experimentelle Ergebnis für die magnetischen Anregungen einer n-beinigen Leiter (n > 2) bei hohen Energien dar. Unter anderem haben wir unsere Daten mit dem gut untersuchten Spektrum der 2-beinigen Leiter verglichen und eine überraschende Übereinstimmung gefunden. Obwohl bis zum jetzigen Zeitpunkt ein detailliertes Verständnis der beobachteten Linienform der 5-beinigen Leiter fehlt, deuten unsere Daten stark darauf hin, dass auch hier gebundene Zustände magnetischer Anregungen existieren. Der Vergleich verschiedener niedrig-dimensionaler S = 1/2 Systeme zeigt einen deutlichen Hinweis, dass die magnetischen Anregungen im Bereich der Hochenergie-Kontinua ähnlich sind und von 1D nach 2D ineinander übergehen.German
    Creators:
    CreatorsEmail
    Benckiser, Eva Verabenckise@ph2.uni-koeln.de
    URN: urn:nbn:de:hbz:38-24351
    Subjects: Physics
    Uncontrolled Keywords:
    KeywordsLanguage
    strongly correlated electron systems , infrared spectroscopy , YVO3 , orbitons , spin laddersGerman
    stark korrelierte Elektronensysteme , Infrarotspektroskopie , YVO3 , Orbitonen , SpinleiternEnglish
    Faculty: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
    Divisions: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät > II. Physikalisches Institut
    Language: English
    Date: 2007
    Date Type: Completion
    Date of oral exam: 20 November 2007
    Full Text Status: Public
    Date Deposited: 07 Aug 2008 08:49:31
    Referee
    NameAcademic Title
    Grüninger, MarkusProf. Dr.
    URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/2435

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