Universität zu Köln

Knispel, Timo ORCID: 0000-0003-4523-8832 (2022). Structure, Electronic Correlations and Magnetism in 2D Layers and 2D Layer Stacks on Iridium Substrates. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Physical phenomena like electronic correlations and magnetism are present in many layered three-dimensional bulk crystals, but thinning these materials down to the two-dimensional limit offers a new field of exceptional properties to study. The scope of this thesis ranges from the electronic correlation effects in monolayer transition metal dichalcogenides, over the synthesis and structural analysis of intercalated heterostacks of monolayer van der Waals materials including transition metal dichalcogenide sheets, to the investigation of magnetism in ultrathin metal layers. The layer dependence of electronic correlation effects, like charge density waves and superconductivity in transition metal dichalcogenides, is subject to ongoing research and discussion. In this thesis the electronic properties of NbS2 monolayers grown in situ on a graphene/Ir substrate are investigated by high-resolution scanning tunneling microscopy and scanning tunneling spectroscopy at low temperatures. A 3×3 superstructure is present at the surface of NbS2 and by analyzing its electronic footprints, it is identified as a charge density wave in the picture of a weak-coupling electron-lattice system featuring nesting of the Fermi surface. The electronic structure in the occupied and unoccupied states is found to be largely unaffected by the charge density wave instability, resembling the results of density functional theory calculations for freestanding NbS2 monolayers in literature. Edges of NbS2 monolayer islands influence the electronic structure and superconductivity is found absent, the latter explained by the limited lateral size of the monolayer islands obtained by molecular beam epitaxy. Intercalation of foreign species into the van der Waals gap of two layers is known to strongly influence the properties of layered materials. Combining intercalation of layered materials and the interest into atomically thin two-dimensional materials, in this thesis a new method to intercalate vertical 2D layer heterostacks consisting of two different monolayer van der Waals materials, namely graphene and monolayer NbS2 on an Ir substrate, is demonstrated under ultra-high vacuum conditions. Nb intercalation into the van der Waals gap between the layers is achieved by post-growth annealing of the heterostack, causing partial dissociation of NbS2, and by deposition of Nb from the vapor phase. The latter method can also be applied to the intercalation of species distinct from the constituents of the heterostack, here demonstrated for the intercalation of Fe, thereby possibly inducing magnetic behavior in the NbS2 monolayer. The compounds resulting from intercalation are investigated by scanning tunneling microscopy and scanning tunneling spectroscopy, giving insight into different emerging structural phases and the influence of intercalation on the electronic structure of NbS2. Scanning tunneling microscopy is a method of surface investigation used for a long time in our group. To extent this method, the UNISOKU USM1300 system was introduced, enabling to conduct spin-polarized scanning tunneling microscopy and spin-polarized scanning tunneling spectroscopy at low temperatures in a vector magnetic field, useful tools for the investigation of non-collinear magnetism on the atomic scale at surfaces. Non-collinear magnetic structures are of high relevance for the realization of spintronic devices and are subject to intense research regarding stabilizing magnetic interactions. Using spin-polarized scanning tunneling microscopy and scanning tunneling spectroscopy, the spin texture of ultrathin Fe films on Ir(110) is investigated. A magnetic stripe pattern of short period is revealed along the close-packed direction of the in situ grown Fe film. By employing the vector magnetic field, the pattern is identified as a Bloch type spin helix, with the rotation axis of the helix being parallel to the propagation. The rotational sense is found to be degenerate. These results indicate that the non-collinear spin texture in ultrathin Fe on Ir(110) cannot be driven by the Dzyaloshinskii-Moriya interaction, usually playing an important role at interfaces with heavy elements like Ir. Including theoretical considerations, the spin helix is discussed to be driven by exchange interactions.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Physikalische Phänomene wie elektronische Korrelationseffekte und Magnetismus sind in vielen dreidimensionalen, geschichteten Kristallen präsent, aber die Reduktion dieser Materialien auf zweidimensionale Form eröffnet die Möglichkeit der Erforschung einer neuen Bandbreite außergewöhnlicher Eigenschaften. Der Umfang dieser Arbeit reicht von elektronischen Korrelationseffekten in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Monolagen, über die Herstellung und strukturelle Analyse von interkalierten Monolagen-Heteroschichten bestehend aus Van-der-Waals- Monolagen und im speziellen Übergangsmetall-Dichalkogenid-Monolagen, bis hin zur Untersuchung von Magnetismus in ultradünnen Metallschichten. Die Lagenabhängigkeit von elektronischen Korrelationseffekten, wie zum Beispiel dem Phänomen der Ladungsdichtewellen und der Supraleitung in Übergangsmetall-Dichalkogeniden, ist Gegenstand fortlaufender Forschung und Diskussion. In dieser Arbeit werden die elektronischen Eigenschaften von in situ auf einem Graphen/Ir-Substrat gewachsenen NbS2-Monolagen durch hochaufgelöste Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnelspektroskopie bei niedrigen Temperaturen untersucht. Auf der Oberfläche der NbS2-Monolagen ist eine 3 × 3-Überstruktur erkennbar, welche durch die Analyse ihrer elektronischen Signatur eindeutig einer Ladungsdichtewelle im Sinne eines schwach wechselwirkenden Elektron-Phonon-Systems mit Fermiflächen- „Nesting“ zugeordnet werden kann. Die elektronische Struktur in den besetzten und unbesetzten Zuständen stimmt mit den Ergebnissen Dichtefunktionaltheoretischer Rechnungen in der Literatur bezüglich freistehender NbS2-Monolagen überein und scheint durch die Ladungsdichtewelle kaum beeinflusst zu sein. Die Ränder der NbS2-Monolagen-Inseln beeinflussen die elektronische Struktur der Inseln und Supraleitung ist nicht vorhanden, wobei letzteres durch die begrenzte laterale Größe der durch Molekularstrahlepitaxie synthetisierten Inseln bedingt zu sein scheint. Die Interkalation von außen hinzugefügter Materialien in die Van-der-Waals-Lücke zweier Lagen ist bekannt dafür die Eigenschaften geschichteter Materialen stark zu beeinflussen. Um die Interkalation geschichteter Materialien mit dem Interesse an einzelnen zweidimensionalen Lagen zu kombinieren, wird in dieser Arbeit einen neues Verfahren zur Interkalation von aus zwei verschiedenen Van-der-Waals-Monolagen (Graphen und NbS2) bestehenden vertikalen Heteroschichten auf einem Ir Substrat unter Ultrahochvakuum-Bedingungen demonstriert. Interkalation von Nb in die Van-der-Waals-Lücke zwischen den Lagen wird sowohl durch das Aufheizen der Heteroschicht und dadurch verursachter partieller Dissoziation von NbS2 erreicht, als auch durch Nb-Deposition aus der Gasphase. Letztere Methode kann auch auf die Interkalation von Materialien, welche kein Bestandteil der ursprünglichen Heteroschicht sind, angewendet werden, was hier für die Interkalation von Fe demonstriert wird. Dadurch könnten möglicherweise magnetische Wechselwirkungen in der NbS2-Monolage induziert werden. Die durch die Interkalation entstehenden Verbindungen werden durch Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnelspektroskopie untersucht. Dadurch wird ein Einblick in verschiedene strukturelle Phasen und den Einfluss der Interkalation auf die elektronische Struktur von NbS2 gewonnen. Rastertunnelmikroskopie ist eine Methode der Oberflächenuntersuchung, welche in unserer Arbeitsgruppe seit langer Zeit angewendet wird. Um diese Methode zu erweitern, wurde das UNISOKU USM1300-System eingeführt, welches spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnelspektroskopie in einem Vektormagnetfeld bei sehr niedrigen Temperaturen ermöglicht; nützliche Werkzeuge für die Untersuchung von nicht-kollinearem Magnetismus auf der atomaren Skala an Oberflächen. Nicht-kollineare magnetische Strukturen sind von hoher Relevanz für Realisierung von spintronischen Nano-Geräten und daher Gegenstand der Forschung bezüglich der dafür verantwortlichen magnetischen Wechselwirkungen. In dieser Arbeit wird die Spin-Textur ultradünner Fe-Schichten auf Ir(110) durch spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie und Rastertunnelspektroskopie untersucht. Auf dem in situ gewachsenen Fe-Film wird ein magnetisches Streifenmuster mit kurzer Periodizität entlang der dicht-gepackten Kristallrichtung entdeckt. Durch die Anwendung des Vektormagnetfelds wird das Streifenmuster als Bloch-artige Spin-Helix mit zur Ausbreitungsrichtung paralleler Drehachse identifiziert. Der Drehsinn der Helix ist in beide Richtungen entartet. Die Resultate deuten darauf hin, dass die nicht-kollineare Spin-Textur in dünnen Fe-Schichten auf Ir(110) nicht, wie bei vielen Grenzschichtsituationen mit schweren Materialien wie Ir üblich, durch die Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung verursacht wird. Mithilfe theoretischer Erwägungen wird die Spin-Helix als Resultat von Austauschwechselwirkung diskutiert. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Knispel, Timo knispeltimo@gmail.com orcid.org/0000-0003-4523-8832 UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-561240
Date:	March 2022
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language transition metal dichalcogenides English electronic correlations English heterostacks English non-collinear spin structures English surface magnetism English charge density waves English intercalation English 2D materials English graphene English spin-polarized STM English scanning tunneling microscopy English scanning tunneling spectroscopy English
Date of oral exam:	23 March 2022
Referee:	Name Academic Title Michely, Thomas Prof. Dr. Bürgler, Daniel Priv.-Doz. Dr.
Funders:	(DFG) CRC 1238
Projects:	A01, B06
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/56124