Universität zu Köln

Elfers, Bo-Magnus (2016). Hf, W and Zr nucelosynthetic inventory of chondrites. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Schlüsselfragen der Kosmochemie sind: Wie wurde das Sonnensystem gebildet, was war sein Urzustand und seine ursprüngliche Zusammensetzung und welche Prozesse trugen dazu bei, den heutigen Zustand des Sonnensystems zu erzeugen. Das Sonnensystem wurde vor ca. 4.57×109 Jahren (4.57 Ga) in Folge des gravitativen Kollapses einer Molekülwolke im Weltall gebildet. Hierbei bildete das einfallende Material unter Drehimpulserhaltung eine die Sonne umschließende Scheibe, den Solaren Nebel, von dem der überwiegende Teil die Sonne selbst innerhalb von wenigen hunderttausend Jahren akkretierte. Während dieser Frühphase war die Sonne besonders aktiv. Hierbei sind vor allem bipolare Masseauswürfe an den Polen der Sonne, sowie massive Strahlungsausbrüche in Folge von gesteigerter Akkretion von Material auf die Sonne zu nennen. Im Laufe der Zeit nahm der Einfall von Material auf die Sonne immer mehr ab, um schließlich ganz zum Erliegen zu kommen. Der überwiegende Teil des verbliebenen Gases und Staubs wurde anschließend ebenfalls auf die Sonne akkretiert oder durch Strahlung weggeblasen. Ein kleiner Teil des verbliebenen Gases und Staubs konnte sich diesen Prozessen entziehen und ballte sich zu kleinen Körpern zusammen, die wiederum später Planeten bildeten. Die primitivsten, das heißt am wenigsten sekundär prozessierten dieser Körper, werden heute allgemein als Chondritmutterkörper bezeichnet. Chondrite, also Meteorite, die aus diesen Mutterkörpern stammen, können hierbei am besten mit Sedimentgestein vergleichen werden, da Chondrite im Wesentlichen eine mechanische Mischung von verschiedensten Komponenten des frühen Sonnensystems darstellen. Die Mutterkörper dieser Chondrite haben sich dabei im Wesentlichen als Folge der Akkretion dieser Komponenten gebildet. Diese geschah bereits sehr früh, vor ca. 4.5×109 Jahren, im Sonnensystem. Die primitivsten Chondrite stellen dabei die Bereiche ihrer Mutterkörper dar, die ungeschmolzen und nur schwach metamorph überprägt wurden. Daher haben die Komponenten dieser Meteoriten im Wesentlichen ihre ursprüngliche Isotopensignatur noch erhalten. Somit können Chondrite als Zeitkapseln bezeichnet werden, die frühe Prozess im Sonnensystem und manchmal sogar aus der Zeit davor erschließen. Eine sehr einfache Methode sich die isotopischen Fingerabdrücke der verschiedenen Komponenten der Chondrite anzusehen, ist dabei, sie sequentiell mit Säuren zunehmender Stärke zu lösen. Das Prinzip der Komponentseparation basiert dabei auf den unterschiedlichen Säurebeständigkeiten der einzelnen Komponenten in Chondriten. So konnte mit Hilfe dieses Verfahrens zum Beispiel dargelegt werden, dass einige sehr primitive Chondrite nicht nur solares Material sondern auch „präsolares“ Material enthalten. Dieses Material zeichnet sich im Wesentlichen durch Isotopensignaturen aus, die sich sehr stark von denen unterscheiden, die die übrigen Materialien des Sonnensystems zeigen. Präsolare Körner sind hierbei von besonderem Interesse, da sie die Isotopensignatur ihres Muttersterns um den sie kondensierten wie ein Fingerabdruck speichern. Somit erlauben sie die Untersuchung von Nukleosynthese und stellaren Prozessen im Labor. Generell gelten alle Elemente des Sonnensystems, deren Masse die von H and He überschreiten, als nicht von der Sonne gebildet, da die Sonne als kleiner Hauptsequenzstern lediglich H zu He fusioniert. Elemente deren Masse unterhalb der des Eisens liegt werden durch Kernverschmelzung gebildet, alle schwereren Elemente im Wesentlichen durch Neutroneneinfangsreaktionen durch bereits existierende Nuklide. Im Wesentlichen werden drei stellare Umgebungen unterschieden, an denen Elementsynthese durch Neutroneneinfangsprozesse abläuft: „asymptotic giant branch“ (AGB) Sterne, Kern-Kollaps Supernovae und die Kollision von Neutronensternen. In AGB Sternen ist die Neutroneneinfangrate dabei eher klein, sodass nur Nuklide gebildet werden, die dem sogenannten Tal der Stabilität in der Nuklidkarte folgen, das heißt, die Neutroneneinfangsrate ist gering im Vergleich zur Rate mit der instabile Nuklide zu stabileren zerfallen. Dieser Prozess wird auch als „slow neutron capture“ oder S-Prozess bezeichnet. Im Gegensatz dazu steht der R-Prozess für „rapid-neutron capture“. Dieser Prozess läuft im Wesentlichen bei höheren Neutronendichten ab während z.B. Kernkollaps Supernovae oder der Kollision von Neutronensternen. Hierbei sind die Neutronendichten so hoch, das auch instabile Nuklide Neutronen einfangen können bevor sie zerfallen. Weiterhin existieren sogenannte „P-Prozess“ Nuklide. Hierbei handelt es sich um Nuklide, die weder durch den S- noch durch den R-Prozess gebildet werden. Es wird angenommen, dass diese Nuklide infolge einer komplexen Kette von Protoneneinfangs- sowie Neutroneneinfangs und Photodisintegrationsreaktionen entstehen. Diese finden möglicherweise in denselben stellaren Umgebungen ab wie der R-Prozess. In dieser Arbeit werden nun die Spuren der zuvor beschriebenen verschiedenen stellarer Produktionszweige näher beleuchtet. Der Fokus in Kapitel II liegt im Wesentlichen darauf, beobachteten nukleosynthetischen Hf und W Isotopenvariation zwischen den einzelnen sequentiell aufgelösten Mineralfraktionen dem S- R- und/oder P-Prozess zuzuschreiben. Hierfür wurde ein drei schrittiges Protokoll zum sequentiellen Auflösen von acht Meteoriten entwickelt. Dieses Protokoll erlaubte es die beobachteten Hf und W Isotopensignaturen eindeutig der Variation von S-Prozess angereicherten Phasen zuzuordnen. Da jedoch nur drei sequentielle Schritte vorgenommen wurden, könnte es erstens ggf. sein, dass vorhandene R-und/oder P-Prozess Variationen der Detektion entgangen sind und zweitens, war es so schwierig die genauen Träger der jeweiligen S-Prozess Variationen näher zu bestimmen. Massenbilanzrechnungen weisen darauf hin, dass es sich bei der initialen S-Prozess W Trägerphase um mainstream Siliziumkarbid (SiC) handelt, während S-Prozess Hf von einer oder mehreren anderen Trägerphasen getragen werden muss. Hierbei handelt es sich am wahrscheinlichsten um Silikate oder Oxide. Zusätzlich zeigt der Vergleich der Magnituden der Hf und W Isotopenvariationen der verschiedenen Leachate und Residuen, dass der S-Prozess W Träger vor allem in Kainsaz und Allende selektiv zerstört worden sein muss. Diese selektive Zerstörung wurde sehr wahrscheinlich im solaren Nebel, auf dem Mutterkörper oder im solaren Nebel und auf dem Mutterkörper in Folge von wahrscheinlich Oxidationsprozessen implementiert. Der Fokus in Kapitel III liegt darauf in Kapitel II potentiell maskierte R- oder P-Prozess Anomalien aufzulösen und die Trägerphasen der verschiedenen nukleosynthetischen Prozesse besser zu bestimmen. Um dies zu erreichen wurde ein fünf schrittiges sequentielles Auflösungsverfahren entwickelt und an Murchison, Kainsaz und Allende angewendet. Diese drei Meteorite zeigten in Kapitel II dabei die größten Hf und W Isotopenvariationen und wurden daher als Proben ausgewählt. Zusätzlich wurden noch die Hf, W, Mg, Al, Ca, Ti, Cr, Fe, Co, Ni, und Zr Konzentrationen in den einzelnen Leachschritten gemessen um weitere Informationen über die einzelnen Phasen zu gewinnen, die in den verschiedenen Leachschritten gelöst werden. Die Resultate zeigen, dass obwohl mehr Leachschritte unternommen wurden, keine R- oder P-Prozess Variationen aufgedeckt werden konnten. Die Isotopenvariationen die aufgedeckt wurden, konnten allein dem S-Prozess zugeordnet werden. Mit Hilfe der Elementkonzentrationsmessungen konnte zudem aufgedeckt werden, dass es sich bei den S-Prozess Hf Trägern am wahrscheinlichsten um Oxide handelt. Dagegen zeigen Massenbilanzen ähnlich wie in Kapitel II, dass die primäre S-Prozess W Phase mainstream SiC ist. Ähnlich zu den Beobachtungen aus Kapitel II, zeigt der Vergleich der Hf und W Isotopenvariationen zwischen den Leachaten und den Residuen von Murchison, Kainsaz und Allende, dass SiC in CV und CO selektiv zerstört worden ist. Beides, sowohl die Homogenisierung als auch die selektive Zerstörung des SiC geschah sehr wahrscheinlich im solaren Nebel bevor die einzelnen Mutterkörper sich bildeten oder auf dem Mutterkörper selbst, wahrscheinlich in Kombination mit Oxidationsprozessen. Der Fokus in Kapitel IV liegt auf dem Zr Isotopenmessungen der Leachate und Residuen der Proben aus Kapitel III. Genau wie die Isotope von Hf und W werden auch die Isotope von Zr in Folge von Neutroneneinfangsreaktionen (S- und R-Prozess) gebildet. Interessanterweise und im Gegensatz zu Hf und W, konnten für Zr Isotope ebenfalls Gesamtgesteinsvariationen festgestellt werden. Diese Beobachtungen suggerieren, dass nicht alles Zr, Hf und W von denselben Trägern getragen werden kann und somit muss zumindest ein kleiner Teil der Zr Isotopensynthese in anderen stellaren Umgebungen geschehen sein, als die des Hf oder W. Um diese Entkopplung näher zu beleuchten, wurden dieselben Leachate und Residuen untersucht, welche bereits in Kapitel III auf ihre Hf und W Isotopensignaturen untersucht wurden. Die Ergebnisse zeigen, dass ebenfalls signifikante Zr Isotopenvariationen zwischen den einzelnen Leachaten und Residuen von Murchison, Kainsaz und Allende existieren. Diese Variationen korrelieren vor allem mit Hf Isotopenvariationen, aber korrelieren nicht mit denselben astrophysikalischen Modellen, die für die Synthese der Hf und W Isotope genutzt wurden. Neuere astrophysikalische Modelle für die Zr Isotopensysnthese, die stärkere Gewichtung auf die initialen Massen der verschiedenen AGB Sterne legen, zeigen dagegen, dass die beobachteten Zr Isotopenvariationen sehr gut mit der Variation einer Phase übereinstimmen, welche um einen niedrig massigen AGB Stern kondensiert ist. Diese Resultate stimmen gleichzeitig sehr gut mit den Beobachtungen für Hf und W Isotopenvariationen in den Leachaten und Residuen überein und identifizieren somit niedrig massige AGB Sterne eindeutig als eine Quelle, die Material zur Bildung des Sonnensystems beigetragen hat. Der Unterschied, dass für Zr Gesamtgesteinsvariationen zu beobachten sind und für Hf und W dagegen nicht, liegt wahrscheinlich an der heterogenen Verteilung eines „nicht S-Prozess Zr“ Trägers im solaren Nebel welcher keine signifikanten Mengen an Hf und W trägt. Zumindest ein Teil dieses „nicht S-Prozess“ Zr wird dabei wahrscheinlich von CAIs getragen, welche die ältesten Objekte im Sonnensystem sind.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Hf, W and Zr nucelosynthetic inventory of chondrites English
Translated abstract:	Abstract Language Key questions in cosmochemistry are: How was the solar system formed, what was its initial state and composition, what were its initial components and which processes forged its present state. The solar system formed about 4.57 × 109 years ago (i.e., 4.57 Ga) from a gravitationally collapsing molecular cloud. Conserving angular momentum, the infalling cloud material formed a circumstellar disk, the solar nebula, from which most of the Sun's mass accreted within a few hundred thousand years. In these early stages the young Sun is very active. Bipolar jets stream from the poles and rapid accretion events lead to radiation outbursts. However, with time the infall of cloud material onto the disk ceases and eventually stopped. Most of the dust and gas left in the disk after the infall ceased also accreted onto the Sun or was blown out by stellar radiation. Some of this disk material however accreted to form small bodies and later even planets. The most primitive, i.e. unprocessed, fraction of these bodies are referred to as chondrite parent bodies. Chondrites, which are meteorite samples of such bodies, are essentially space sediments composed of mechanical mixtures of materials with different origins. The chondrite parent bodies formed by accretion of solid particles within the young solar nebula. They are very old (>4.5 Ga) and formed at the beginning of the solar system. Chondrites sample unmelted and in the case of primitive specimen even only weakly metamorphosed regions of their parent bodies, and thus the components of the latter mostly sustained their pristine isotopic compositions. As consequence, chondrites can be seen as time capsules from the early solar system that sometimes even provide insights into processes which took place before the solar system formed. A very simple method to look at the isotopic fingerprints of the different components of chondrites is to sequentially leach them with acids of increasing strength until full samples dissolution is achieved. Sequential leaching separates different components of chondrites according to their acid resistances. Likewise, presolar grains which are present in the most primitive chondrites were first identified. Presolar grains are referred to as “presolar” because their formation predates that of the solar system. Such grains were identified via their isotope signatures, which differ significantly from that of solar system material. Presolar grains usually preserve the nucleosynthetic isotope fingerprint of their parent stars and thus provide direct information about the nucleosynthetic processes that took place within their parent stars. Thus, presolar grains provide the means to investigate stellar nuclide production in the laboratory. All elements heavier than H and He are thought to be dominantly produced by stars other than the sun, because as a small main sequence star, the sun is only fusing H to He. Thus, elements heavier than He present in the solar system must have been inherited from the interstellar matter from which the sun and the solar nebula was formed. Elements lighter than iron are produced via nuclear fusion reactions, whereas elements heavier than iron are predominantly produced by neutron capture reactions on pre-existing “seed” nuclei. There are at last three environments in which such neutron capture reactions take place: asymptotic giant branch (AGB) stars, core collapse supernovae and neutron star merger. In an asymptotic giant branch star, only nuclides along the realm of stable nuclides on the chart of nuclides (i.e., the “valley of stability”) are produced because the neutron capture rate is low relative to the decay rate of unstable nuclides. This is referred to as the s-process (slow neutron capture process). In contrast, neutron densities during core collapse supernovae or neutron merger are much higher, allowing capture of neutrons by unstable nuclides at rates that are high relative to their decay rate. This is referred to as the r-process (rapid neutron capture process). Proton-rich or neutron poor “p-process” isotopes, in contrast, are not produced by the s- or r-process. These nuclides are thought to be produced by a complex chain of reactions including proton capture, neutron capture, and photodisintegration, possibly at similar stellar sites as the r-process. Here, isotopic traces of the different stellar environments in which the material of our solar system had formed are investigated. The focus in chapter II is on trying to address observed nucleosynthetic Hf and W isotope variations between leachates and residues of eight different meteorites to variations in the abundance of s,- r-, or p-process Hf and W. To do so, a three step leaching protocol was developed for chondritic meteorites. This protocol was sufficiently selective to yield distinctive isotope anomalies that identified the observed Hf and W isotope variations to be caused by variable distributions of s-process carrier phases. However, since only three leaching steps were performed, potential r- and/or p-process variations may have escaped detection. Moreover, due to an insufficiently selective mineral dissolution during the leaching steps, constraining the nature of nucleosynthetic s-process carrier phases was made difficult. Mass balance calculations indicate that the main s-process W carrier is mainstream SiC. In contrast to that, s-process Hf seems to be carried dominantly by other phases, potentially presolar silicates or oxides. In addition, the comparison of the different magnitudes of the Hf and W isotope variations between the different leachates of the different meteorites revealed that the main s-process W carrier was selectively destroyed in especially Kainsaz and Allende. This selective destruction was most likely implemented either within the solar nebula, on parent body or in both environments likely by oxidation processes. The focus of chapter III lies on investigating, as to whether r- or p-process variations are resolvable using an improved and more selective procedure and in identifying the carrier phases of the different nucleosynthetic components. To achieve this goal, a five step leaching scheme was now developed and applied to the chondrites Murchison, Kainsaz and Allende. These three meteorites yielded the most significant Hf and W isotope variations in leach fractions of chapter II. In addition, concentrations of elements in addition to Hf and W, including Mg, Al, Ca, Ti, Cr, Fe, Co, Ni, and Zr were analyzed in the different leach fractions. The results indicate that, although more leaching steps were performed, still no resolvable r- and/or p-process variations could be detected, further supporting the model that all observed Hf and W isotope variations are solely caused by s-process components. Moreover, based on the element concentration data, oxide minerals could be identified as the most likely s-process Hf carrier phases. In contrast, mass balance calculations identify mainstream SiC as the main s-process carrier phase for W. The comparison of the magnitudes of the Hf and W isotope varaitions between the different leachates and residues of Murchison, Kainsaz and Allende, supports the observations of chapter II that SiC was selectively destroyed in CV and CO chondrites. Both, the homogenization of r-and p-process phases as wells as the selective SiC destruction happened either within the solar nebula prior to parent body accretion or on the parent body itself and was likely accompanied by oxidation processes. Chapter IV focuses on the Zr isotope signatures of the leachates and residues examined in chapter III. Similar to Hf and W, Zr can also be produced by slow and rapid neutron captures processes. However, in contrast to Hf and W, significant isotope anomalies were detected at the bulk rock scale for Zr in previous studies, whereas none were found for Hf and W. This observation indicates that not all Zr, Hf, and W carrier phases can be identical and that some synthesis of s- and/or r-process Zr may have happened separate from that of Hf and W. To closer evaluate the nucleosynthetic decoupling of Zr from Hf (and W) the same leachates as in chapter III were investigated with respect to their Zr isotope inventories. Results show that there are significant Zr isotope variations among the different leachates and residues of Murchison, Kainsaz, and Allende. These Zr isotope variations correlate very well with the Hf isotope signatures but disagree with the astrophysical models that are used to constrain the origin of the Hf and W isotope variations among leachates and residues of Murchison, Kainsaz, and Allende in chapter II and III. However, newer models of s-process Zr nucleosynthesis in AGB stars that account more closely for the initial mass of the star provide a good fit between results for low-mass AGB stars and the leachate and residue Zr isotope data, and rule higher-mass AGB stars as the source of the presolar carriers out. This result is fully compatible with the observed Hf and W isotope patterns and thus uniquely identifies the stellar production environment of the last s-process material to be added to the proto-solar nebula. In contrast to Hf and W, bulk rock anomalies were observed for Zr. This difference may result from a nebula-wide heterogeneous distribution of a non-s-process enriched Zr phase that does not carry significant amounts of r-process Hf and W. At least part of this non-s-process Zr seems to reside in Calcium-Aluminum-rich inclusions (CAIs) which are the oldest solid objects that formed within the solar system. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Elfers, Bo-Magnus elfersb@uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
Corporate Creators:	Institut für Geologie und Mineralogie
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-79671
Date:	28 November 2016
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Geosciences > Institute of Geology and Mineralog
Subjects:	Earth sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language chondrites Hafnium Tungsten Zirconium Solar System English
Date of oral exam:	20 January 2017
Referee:	Name Academic Title Münker, Carsten Prof. Dr. Hezel, Dominik Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/7967