Spanier, Richard ORCID: 0000-0002-0318-8155 (2019). A 135° Gas-Filled Magnet at the Cologne 10 MV AMS FN-Tandem Accelerator Setup and the use of 41Ca as a Reference Nuclide for Nuclear Waste Management. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

This thesis is focused on the improvement of the measurement capabilities at the Cologne 10MV FN-Tandem accelerator as well as the Cologne 6MV Tandetron accelerator, with respect to accelerator mass spectrometry (AMS). It is separated into four different main topics. The developments and improvements concerning the experimental setups, the data acquisition and data processing on the one hand and on the other hand the measurements of 58Fe/58Ni at the 10MV Tandem accelerator as well as the investigations concerning 41Ca as a new reference nuclide for the topic of nuclear waste management, performed at the 6MV Tandetron accelerator. Both accelerator systems are equipped with a comparable MPA3 data acquisition system. According to the large number of files generated during the AMS measurements, especially during the batch mode measurements at the 6MV Tandetron accelerator, different Python tools were developed to extract and sort the data from these files. Special attention was payed to the generated list mode files, which enables an offline data analysis with respect to signal combinations, the used ROIs and further software conditions. For upcoming measurements of 60Fe, the dedicated AMS beamline at the 10MV Tandem accelerator in combination with a new 135° gas-filled magnet is well suited, since the isobar 60Ni should be suppressed by several orders of magnitude by the use of the new magnet. Within the scope of this thesis, the required tests with stable 58Fe, the tuning procedure and the measurements with the gas-filled magnet were conducted. Investigations at the low energy mass spectrometer revealed that FeO−, in comparison to elemental Fe− or FeO−2 , provide the largest beam output. The new 135° gas-filled magnet was set into operation at the 10MV Tandem accelerator, including a gas handling system for the N2 gas used at the magnet as well as the isobutane gas for the ionization chamber downstream the magnet. The magnetic field homogeneity was determined by a NMR probe to Bhom <1.64e−4 in a range of ±50mm around the optical axis, which is better than the manufacturers specifications of Bhom = 4e−4. Measurements were performed with 58Fe and 58Ni according to the charge state population after the entrance foil of the magnet, resulting in a transmission of 53% through the magnet without N2 gas. The beam width of a 100 MeV 58Fe ion beam passing the gas-filled magnet, with a pressure of 7 mbar N2 gas is d = 12.0mm in the dispersive plane. The separation from the 58Ni component, under these conditions, was measured to 81mm. The existing 10 anode ionization chamber was overhauled and set back into operation. The detector has a total active length of 509mm. First tests with 12C revealed a total energy resolution of Eres = 1.72%. The energy loss in matter was investigated by additional measurements with 40Ca, 39K and 48Ti as well as 58Fe and 58Ni beams. The achieved separation factor for 58Fe and 58Ni at 88 MeV is Sf = 3.9. In parallel, a new 5 anode ionization chamber was developed with an active length of 150mm. The new ionization chamber was tested during a 10Be AMS measurement at the 6MV Tandetron accelerator. The resulting isotopic ratios and the achieved mean correction factor of cf = 2.43 matches the values determined by the reference 4 anode ionization chamber from High Voltage Engineering Europa B.V., used as standard for 10Be measurements at the Cologne 6MV Tandetron accelerator, within the 2-sigma error limits. Measurements with these detectors revealed, that at comparable beam energies of 54 MeV for a 58Fe beam, the separation between 58Fe and 58Ni inside an ionization chamber is 36% larger after the gas-filled magnet than without. The best separation factor of Sf = 4.76 for 58Fe was measured with the 5 anode ionization chamber after the gas-filled magnet, with 7 mbar N2 gas pressure and 28 mbar isobutane gas pressure. Furthermore, stable and reproducible system settings were determined to measure the radionuclide 41Ca at the 6MV Tandetron accelerator. The lowest available standard with a nominal ratio of Rlit(41Ca/Ca) = 5.885e−13 could be measured to R(41Ca/Ca) = 4.70(79)e−13 which corresponds to a correction factor of cf = 1.25. The blank level is 6e−14. Furthermore, 41Ca in concrete material was investigated by irradiating heavy concrete samples with neutrons at the research reactor TRIGA Mark II at Mainz. By choosing different irradiation times, samples with isotopic ratios between e−9 and e−11 could be produced and measured. The expected radioactive activities and isotopic ratios were calculated by taking the full neutron energy spectrum emitted from the research reactor and the corresponding energy depending neutron capture cross sections into account, which results in a mean neutron capture cross section of sigma = 0.28 barn. The comparison of calculated and measured isotopic ratios showed the high precision of the performed AMS measurements and confirms the possibility of investigating concrete samples with AMS methods and obtain informations concerning their radioactive activity and the applied neutron flux. Samples from a biological shield of a research reactor were measured and provided isotopic ratios between 3.92e−9 and 1.21e−8.

Item Type: Thesis (PhD thesis)
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TitleLanguage
Ein 135° Gasgefüllter Magnet am 10 MV AMS FN-Tandembeschleuniger und die Nutzung von 41Ca als Referenznuklid im Bereich des Nuclear Waste ManagementGerman
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AbstractLanguage
Diese Arbeit legt den Schwerpunkt auf die Verbesserung der Messmöglichkeiten am Kölner 10MV FN-Tandem-Beschleuniger und dem Kölner 6MV Tandetron-Beschleuniger, im Hinblick auf Beschleuniger-Massenspektrometrie (AMS). Die Arbeit teilt sich in vier Bereiche auf. Dies beinhaltet zum einen die Entwicklungen und Verbesserungen der experimentellen Aufbauten, die Datenaufnahme und Datenverarbeitung und zum anderen die durchgeführten Messungen mit 58Fe/58Ni am 10MV Tandem-Beschleuniger sowie die Untersuchungen am 6MV Tandetron-Beschleuniger hinsichtlich 41Ca als mögliches neues Referenznuklid für den Umgang mit radioaktivem Abfall, welcher bei dem Abbau von Reaktoranlagen anfällt.Beide Beschleunigersysteme sind ausgestattet mit einem vergleichbaren MPA3-Datenaufnahmesystem. Aufgrund der vielen einzelnen Dateien mit Messergebnissen, speziell bei AMS-Batch-Messungen am 6MV Tandetron-Beschleuniger, wurden verschiedene Python-Programme entwickeltum die Daten zu extrahieren und zu sortieren. Besondere Aufmerksamkeit wurde hierbei auf die Offline-Datenanalyse von Listmode-Dateien, im Hinblick auf die Möglichkeiten durch verschiedene Signalkombinationen, das Ändern oder neu Setzen von ROIs und weiteren Softwarebedingungen, gelegt. Für zukünftige 60Fe-Messungen ist das dedizierte AMS-Strahlrohr des 10MV Tandem-Beschleunigerin Verbindung mit dem neuen 135° gasgefüllten Magneten gut geeignet, da das Isobar 60Ni durch die Verwendung des neuen Magneten um mehrere Größenordnungen unterdrückt werden kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die nötigen Untersuchungen zu Strahleinstellungen und dem gasgefüllten Magneten mit stabilem 58Fe durchgeführt. Messungen am niederenergetischen Massenspektrometer haben gezeigt, dass FeO−, im Vergleich zu elementarem Fe− und FeO2−,den höchsten Strahlstrom liefert. Mit der Inbetriebnahme des neuen 135° Magneten, wurde außerdem ein Gassystem aufgebaut, welches in der Lage ist, sowohl das N2-Gas als auch das Isobutan-Gas für die angeschlossene Gasionisationskammer zu handhaben. Die Homogenität des magnetischen Feldes, in einem Bereich von ±50mm um die optische Achse, innerhalb der Vakuumkammer,wurde mit Hilfe einer NMR-Sonde zu Bhom <1.64e−4 gemessen und ist damit besser als die von Hersteller angegebene Homogenität von Bhom = 4e−4. Die Messungen der populierten Ladungszustände von 58Fe und 58Ni nach dem Durchgang durch die Eintrittsfolie des Magneten wurden durchgeführt. Hieraus ergibt sich eine Transmission von 53% ohne N2-Gas. Die Untersuchung eines 100 MeV 58Fe Strahles, nach dem Durchgang durch 7 mbar N2-Gas, ergab eine Breite von d = 12.0mm in der dispersiven Ebene. Die 58Ni-Komponente war in diesem Fall 81mm räumlich separiert. Eine existierende 10-Anoden-Gasionisationskammer, mit einer aktiven Länge von 509mm, wurde überholt und wieder in Betrieb genommen. Erste Tests mit 12C ergaben eine totale Energieauflösung von Eres = 1.72%. Der Energieverlust in Materie wurde mittels 40Ca, 39K und 48Ti sowie 58Fe und 58Ni untersucht. Der erzielte Separationsfaktor für 58Fe und 58Ni bei 88 MeV ist Sf = 3.9. Parallel hierzu wurde ein neuer 5-Anoden-Gasionisationsdetektor, mit einer aktiven Länge von 150mm, entwickelt und gebaut. Getestet wurde der neue Detektor am 6MV Tandetron-Beschleuniger im Rahmen einer 10Be-AMS-Messung. Die gemessenen Isotopenverhältnisse und der daraus bestimmte mittlere Korrekturfaktor von cf = 2.43 stimmt innerhalb des 2-sigma Fehlers mit den Messungen des standardmäßig verwendeten 4-Anoden-Gasionisationsdetektors von High Voltage Engineering Europa B.V. überein. Weitere Messungen haben gezeigt, dass bei vergleichbaren Strahlenergien von 54 MeV für 58Fe,die Trennung zwischen 58Fe und 58Ni durch die Ionisationskammer, hinter dem gasgefüllten Magneten um 36% besser ist, als ohne diesen. Der höchste Separationsfaktor von Sf = 4.76 für 58Fe, gemessen mit dem neuen 5-Anoden-Gasionisationsdetektor nach dem gasgefüllten Magneten, wurde bei 7 mbar N2-Gasdruck und 28 mbar Isobutan-Gasdruck erzielt. Neben diesen Untersuchungen wurden außerdem stabile und reproduzierbare Einstellungen zur Messung von 41Ca am 6MV Tandetron-Beschleuniger erarbeitet. Die Messung des niedrigsten Standardmaterials mit einem nominalen Verhältnis von Rlit(41Ca/Ca) = 5.885e−13 ergab ein Isotopenverhältnis von R(41Ca/Ca) = 4.70(79)e−13 was einem Korrekturfaktor von cf = 1.25 entspricht. Des Weiteren wurde 41Ca in Schwerbetonproben untersucht, welche zuvor am Forschungsreaktor TRIGA Mark II in Mainz mit Neutronen bestrahlt wurden. Durch verschieden lange Bestrahlungszeiten, konnten Proben mit Isotopenverhältnissen zwischen e−9 und e−11 erzeugt und später gemessen werden. Die erwarteten Aktivitäten und Isotopenverhältnissewurden unter Berücksichtigung des gesamten ausgesendeten Neutronenenergiespektrums und der zugehörigen energieabhängigen Neutroneneinfangwirkungsquerschnitte berechnet. Der hieraus ermittelte mittlere Neutroneneinfangwirkungsquerschnitt ist sigma = 0.28 barn. Der Vergleich zwischenden berechneten und den gemessenen Werten zeigt die hohe Präzision der Messungen und bestätigt die Möglichkeit bestrahlte Schwerbetonproben mittels AMS zu untersuchen um Aussagen über die Aktivität und den Gesamtneutronenfluss zu treffen. Erste Proben von einem biologischen Schild eines Reaktors ergaben ein Isotopenverhältnis zwischen 3.92e−9 und 1.21e−8.German
Creators:
CreatorsEmailORCID
Spanier, Richardspanier.richard@gmail.comorcid.org/0000-0002-0318-8155
URN: urn:nbn:de:hbz:38-97508
Subjects: Physics
Uncontrolled Keywords:
KeywordsLanguage
Beschleuniger-MassenspektrometrieGerman
Accelerator Mass SpectrometryEnglish
AMSUNSPECIFIED
60FeUNSPECIFIED
41CaUNSPECIFIED
Gas-Filled MagnetEnglish
Faculty: Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions: Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute for Nuclear Physics
Language: English
Date: 2 July 2019
Date of oral exam: 6 May 2019
Referee:
NameAcademic Title
Dewald, AlfredProf. Dr.
Zilges, AndreasProf. Dr.
Refereed: Yes
URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/9750

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