Universität zu Köln

Lümmen, Norbert (2004). Wachstum und Eigenschaften von Eisennanopartikeln: Eine molekulardynamische Studie. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Zum ersten Mal wurden molekulardynamische Simulationen der Entstehung von Eisennanopartikeln aus der Gasphase durchgeführt. Dabei wurde mit der Embedded Atom Method (EAM) ein Mehrkörperpotential für die Wechselwirkung der Eisenatome eingesetzt. Da in Gasphasenpräparationsmethoden in der Regel ein Inertgas als Wärmebad vorhanden ist, wurde hier ein Inertgasthermostat aus Argonatomen implementiert, die über das Lennard-Jones-Potential mit den Eisenatomen wechselwirken. In den in dieser Arbeit durchgeführten Simulationen bei verschiedenen Dichten, Inertgastemperaturen und Inertgasmengen beginnt das Partikelwachstum aus der Gasphase zunächst mit Oberflächenwachstum bevor Agglomeration und Koaleszenz einsetzen. Die Strukturentwicklung wurde mit der Common Neighbour Analysis (CNA) verfolgt. Zur Beschreibung der Clustermorphologie wurde erstmals der Oberflächenbruch benutzt, da mit ihm direkt die Oberflächenenergie zugänglich ist, die beispielsweise bei Koaleszenzprozessen eine wichtige Rolle spielt. Aus der übersättigten Gasphase bilden sich kompakte Cluster, die zunächst ikosaedrische Strukturelemente aufweisen, bevor diese sich mit zunehmender Clustergröße in dichtgepackte Strukturen umlagern. Die Grundstruktur von Bulk-Eisen, die kubisch raumzentrierte Phase, wird nicht in den gebildeten Partikeln gefunden. Aus der zeitlichen Entwicklung der Clustergrößenverteilung wurden Keimbildungsraten ermittelt und mit Ergebnissen aus der Literatur verglichen. Weiterhin wurden ausgewählte Koaleszenzprozesse im Detail untersucht. Dabei zeigten sich im Verlauf der Prozesse Unterschiede zwischen flüssigen und strukturierten Clustern. Die Ergebnisse der durchgeführten Simulationen des gesamten Partikelbildungsprozesses von der Keimbildung bis zum Ende des Wachstums zeigen gute Übereinstimmung mit anderen theoretischen Arbeiten und experimentellen Ergebnissen der einzelnen, während der Partikelbildung ablaufenden Prozesse.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Growth and properties of iron nanoparticles: a molecular dynamics study English
Translated abstract:	Abstract Language For the first time, molecular dynamics simulations have been used for investigating the formation of iron clusters from the supersaturated gas phase. A many body interaction model, the embedded atom method (EAM), has been used for the interaction of the iron atoms. As inert gases are always present in gas phase preparation methods, an inert gas thermostat consisting of argon atoms interacting via the Lennard-Jones-potential has been implemented. Simulations have been carried out at various inert gas temperatures, iron particle densities and different amounts of inert gas. After small clusters have formed from the supersaturated gas phase by density fluctuations, they start to grow first by surface growth, before agglomeration and coalescence become the dominant growth modes. The formation of the particles' structure was investigated by the common neighbour analysis method (CNA). The surface fraction was used as an order parameter for the analysis of the particles' morphology. Throughout all the simulations compact clusters are formed which change their structure from icosahedral to close packed structures with increasing size. Changes in atomic structure are also observed while clusters cool down from the liquid phase or after particle collisions followed by a coalescence process. The bcc-structure, which is the ground state structure of bulk iron, has not been found in the particles. Nucleation rates have been calculated from the time develoment of cluster size distributions and compared with experimental data. Detailed analysis for selected coalescence processes have been carried out and differences were found between the coalescence of liquid and solid clusters. All results of these simulations, which give an insight into the whole particle formation process, were compared with other theoretical and experimental investigations of single aspects of the whole process and show good agreement with those. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Lümmen, Norbert luemmen@van-der-waals.pc.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-13342
Date:	2004
Language:	German
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Chemistry > Institute of Physical Chemistry
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Nanopartikel , Computersimulationen , Wachstum aus der Gasphase , Keimbildungsraten , Koaleszenz German nanoparticles , computer simulations , growth from vapour , nucleation rates , coalescence English
Date of oral exam:	8 December 2004
Referee:	Name Academic Title Kraska, Thomas PD Dr. rer. nat.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/1334