Universität zu Köln

Baier, Jörg (2006). Magnetoelastische Kopplung in multiferroischem GdMnO_3 und metamagnetischem Ca_(2-x)Sr_xRuO_4. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die magnetoelastische Kopplung in multiferroischem GdMnO(3) und metamagnetischem Ca(2-x)Sr(x)RuO(4) mit x zwischen 0.2 und 0.5. GdMnO(3) gehört zu einer Klasse neuer multiferroischer Materialien, bei denen innerhalb einer magnetisch geordneten Phase das Auftreten von Ferroelektrizität sowie eine starke Kopplung zwischen magnetischen und elektrischen Eigenschaften beobachtet wird. GdMnO(3) weist zwei magnetische Übergänge, bei T_N in die ICAFM-Phase und bei T_c in die cAFM-Phase, auf. Das Auftreten von Ferroelektrizität wird nur für H parallel b beobachtet. Basierend auf der thermischen Ausdehnung alpha(T) und der Magnetostriktion wird ein modifiziertes H-T-Phasendiagramm erstellt. Ausgeprägte Hysterese-Effekte im Niedrigfeld- und Tieftemperaturbereich führen dazu, dass die reine cAFM-Phase nur beim Abkühlen in einem endlichen Magnetfeld erreicht wird. Der Übergang in die cAFM-Phase ist mit einem deutlichen Rückgang der orthorhombischen Aufspaltung verbunden. Beim Übergang in die ferroelektrische Phase nimmt diese jedoch wieder deutlich zu. Darüber hinaus werden die uniaxialen Druckabhängigkeiten aller drei Übergangstemperaturen analysiert. In Ca(2-x)Sr(x)RuO(4) kommt es mit einsetzender Kippung der RuO(6)-Oktaeder zwischen x = 0.5 und 0.2 zu einem Wechsel der relevanten magnetischen Korrelation von ferromagnetisch zu antiferromagnetisch. Ca(1.8)Sr(0.2)RuO(4) zeigt einen metamagnetischen Übergang, der einher geht mit starken strukturellen Änderungen. Ein vollständiger Rückgang der Oktaederkippung beim Magnetfeld-getriebenen Wechsel von antiferromagnetischen zu ferromagnetischen Korrelationen kann jedoch ausgeschlossen werden. Bei tiefen Temperaturen werden anisotrope alpha(T)-Anomalien beobachtet. Sowohl diese Anomalien als auch die strukturellen Änderungen beim metamagnetischen Übergang können auf eine Temperatur- und Magnetfeld-induzierte Änderung der orbitalen Besetzung zurückgeführt werden. Als Charakteristikum des metamagnetischen Übergangs kann die Umkehr des Vorzeichens der alpha(T)-Anomalien sowie ein Tieftemperatur-Anstieg des Grüneisen-Parameters identifiziert werden. Auch in Ca(1.5)Sr(0.5)RuO(4) werden diese Merkmale beobachtet, was auf einen analogen Übergang, allerdings mit reduzierter Energieskala, schließen lässt. Das anomale Verhalten von alpha(T,H) und c_p(T,H) am metamagnetischen Übergang kann in einer phänomenologischen Beschreibung auf eine, am metamagnetischen Übergang erhöhte Entropie bei tiefen Temperaturen zurückgeführt werden. Darüber hinaus werden Parallelen zu anderen metamagnetischen Systemen diskutiert.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Magnetoelastic Coupling in Multiferroic GdMnO_3 and Metamagnetic Ca_(2-x)Sr_xRuO_4 English
Translated abstract:	Abstract Language Subject of the present thesis is the magnetoelastic coupling in multiferroic GdMnO(3) and the metamagnetic Ca(2-x)Sr(x)RuO(4) with x between 0.2 and 0.5. GdMnO(3) belongs to a class of new multiferroic materials where ferroelectricity shows up inside a magnetically ordered phase and a strong coupling between the magnetic and the electric properties is present. It possesses two magnetic transitions, one at T_N into the ICAFM phase and one at T_c into the cAFM phase. Furthermore, for H parallel b, a ferroelectric transition occurs at T_FE. Based on thermal-expansion and magnetostriction data, a modified H-T-phase diagram is derived. Due to large hysteresis effects in the low-field and low-temperature region, the pure cAFM phase cannot be reached upon cooling in zero magnetic field. The transition into the cAFM phase is accompanied by a jumplike drop of the orthorhombic splitting, which recovers upon entering the ferroelectric phase. Moreover, the uniaxial pressure dependencies of all three transitions are analysed. For the compound Ca(2-x)Sr(x)RuO(4) a change of the relevant magnetic correlation from ferromagnetic to antiferromagnetic is observed as soon as the RuO(6) octahedra start tilting upon decreasing the Sr content below x = 0.5. In Ca(1.8)Sr(0.2)RuO(4), a metamagnetic transition occurs in a magnetic field, which comes along with strong structural changes. However, a complete suppression of the tilt upon the magnetic-field induced crossover from antiferromagnetic to ferromagnetic correlations can be excluded. At low temperatures, strong and anisotropic thermal expansion anomalies are observed. Both, these anomalies and the structural changes at the metamagnetic transition point towards a rearrangement of the orbital occupation induced by temperature as well as by magnetic field. For Ca(1.8)Sr(0.2)RuO(4), a sign change of the low-temperature anomalies of the thermal expansion and the strong increase of the Grüneisen parameter in fields close to the metamagnetic transition can be identified as characteristic features of the metamagnetic transition. The observation of similar features in Ca(1.5)Sr(0.5)RuO(4) provides evidence for an equivalent metamagnetic transition, but with a transition field close to zero. Within a phenomenological description, the anomalous behavior of both, the thermal expansion and the specific heat at the metamagnetic transition can be attributed to an enhanced entropy at the metamagnetic transition at low temperatures. Furthermore, similarities to other metamagnetic systems as well as the uniaxial pressure dependencies of the magnetic properties are discussed. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Baier, Jörg baier@ph2.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-18510
Date:	2006
Language:	German
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Übergangsmetalloxide , Thermische Ausdehnung , Thermodynamik , Seltenerd-Manganate , Ruthenate German transition metal oxides , thermal expansion , thermodynamic , rare-earth manganites , ruthenates English
Date of oral exam:	2 July 2006
Referee:	Name Academic Title Freimuth, Axel Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/1851