Universität zu Köln

Schlag, Patrick (2014). Long Term Aerosol Composition Measurements at the CESAR Tower at Cabauw, NL. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

In this work, intensive mass spectrometric measurements of PM1 aerosol size distribution and chemical composition were performed at Cabauw, the Netherlands, using a High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS), an Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM), a Thermal-Desorption Proton-Transfer-Reaction Time-of- Flight Mass Spectrometer (TD-PTR-ToF-MS), and supplementary instruments. The field campaigns took place in November 2011, during May to July 2012 (both periods with the AMS and the collocated TD-PTR-MS) and between July 2012 and June 2013 (ACSM). Average total aerosol mass loadings of 9.26 μg m−3, 6.40 μg m−3, and 9.50 μg m−3 were observed during the campaign periods, respectively. Within the ACSM campaign, 12 exceedances of the PM2.5 daily mean limit, established by the World Health Organization (WHO), were observed. In almost all campaigns, the highest contribution to total mass were seen by nitrate (21% - 39 %, mainly as ammonium nitrate) and organic compounds (23% - 33 %) on average, especially in periods with relatively high total mass loadings (> 25 μg m−3). The presence of organic nitrate and excess ammonium indicate the high impact of nitrogen containing compounds on the formation and composition of ambient aerosols in Cabauw. Factor analysis was applied to organic aerosols (OA) for all data sets. AMS and ACSM data showed that secondary organic aerosols (SOA, 53% - 84% average contribution to OA) dominated the organic fraction throughout all campaigns. A factor which is attributed to humic-like substances (HULIS) was identified as a highly oxidised background aerosol in Cabauw. Primary organic aerosols (POA) were mainly emitted by traffic (8% - 35% average contribution to OA) and biomass burning (8% - 23 %). A first approach of the application of factor analysis to TD-PTR-MS data was performed in this work, showing good agreement with factors obtained from the collocated AMS. The dominance of secondary aerosol in PM1 shows the high importance of atmospheric ageing processes of aerosol concentration at this rural site. Due to the large secondary fraction of aerosol reduction of particulate mass is challenging on a local scale.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language In dieser Arbeit wurden massenspektrometrische Messungen zur Untersuchung der Größenverteilung und chemischen Zusammensetzung von PM1 Aerosolen in Cabauw in den Niederlanden durchgeführt. Dabei wurden ein Flugzeit-Aerosol-Massenspektrometer (HRToF- AMS), ein Messgerät zur chemischen Bestimmung von Aerosolen (ACSM) und ein Protonen-Transfer-Reaktions-Flugzeit-Massenspektrometer, gekoppelt mit einem Thermo-Desorptions-Einlasssystem (TD-PTR-[ToF]-MS) eingesetzt. Die AMS- und TD-PTR-MS Feldmesskampagnen fanden im November 2011 und zwischen Mai und Juli 2012 statt. Das ACSM war zwischen Juli 2012 und Juni 2013 in Cabauw in Betrieb. Während der Kampagnen wurden mittlere Partikelmassenbeladungen von jeweils 9.26 μg m−3, 6.40 μg m−3 und 9.50 μg m−3 gemessen. In der ACSM-Messzeit wurde der PM2.5 Tagesmittelgrenzwert der Weltgesundheitsorganisation (WHO) 12 mal überschritten. In fast allen Zeitperioden, vor allem in Zeiten hoher Aerosolbeladungen (> 25 μg m−3), waren der Nitrat- (21% - 39 %) und der Organik-Anteil (23% - 33 %) im Durchschnitt dominierend, wobei Nitrat hauptsächlich als Ammoniumnitrat vorlag. Das Vorkommen von partikulären Organonitraten und überschüssigem Ammonium verdeutlicht die wichtige Rolle von stickstoffhaltigen Bestandteilen für die Bildung und Zusammensetzung der in Cabauw gemessenen Partikel. Der organische Anteil aus allen Datensätzen wurde mittels Faktorenanalyse untersucht. Dabei bildeten die sekundären organischen Aerosole (SOA) in allen Datensätzen die größte Fraktion mit durchschnittlich 53% - 84% Anteil an der Gesamtorganik (OA). Die Hauptemittenten von primären organischen Aerosolen wurden dem Straßenverkehr (8% - 35% relativer Anteil an OA) und Verbrennungsprozessen von biologischem Material (8% - 23% relativer Anteil an OA) zugeordnet. Zusätzlich wurde ein besonders hochoxygenierter Anteil, HULIS genannt, gefunden. Dieser Anteil wurde huminstoffhaltigen Substanzen zugeordnet und als regionales Hintergrund-Aerosol identifiziert. Eine erste Faktorenanalyse von TD-PTR-MS Daten ergab gute Übereinstimmungen mit Faktoren, die aus entsprechenden Analysen der zu derselben Zeit gemessenen AMS-Daten erhalten wurden. Die Dominanz von sekundärem Aerosol im PM1 Anteil zeigt die hohe Relevanz von atmosphärisch-chemischen Prozessen für die Bildung von Partikeln im Vergleich zu direkten Aerosolemissionen. Dieser Umstand erschwert die lokale Reduktion von Partikelbeladungen im ländlich gelegenen Cabauw. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Schlag, Patrick patrick-schlag@gmx.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
Corporate Contributors:	Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie und Klimaforschung 8 (IEK-8)
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-59496
Series Name:	Schriften des Forschungszentrums Jülich/Reihe Energie & Umwelt
Volume:	251
Date:	June 2014
Publisher:	Forschungszentrum Jülich
ISSN:	1866-1793
ISBN:	978-3-95806-037-1
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Chemistry > Institute of Physical Chemistry
Subjects:	Chemistry and allied sciences Earth sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Aerosol chemical composition, PM1, Aerosol Mass Spectrometer, Aerosol Chemical Speciation Monitor, Thermal-Desorption Proton Transfer Mass Spectrometer, Cabauw, CESAR tower, Positive Matrix Factorization, Multilinear Engine 2, particulate excess ammonium, particulate organic nitrate English
Date of oral exam:	20 October 2014
Referee:	Name Academic Title Hofzumahaus, Andreas PD Dr. Kiendler-Scharr, Astrid Prof.Dr.
Projects:	ACTRIS TNA5, PEGASOS
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/5949