Universität zu Köln

Budzinauskas, Kestutis (2022). Charge and exciton dynamics in hybrid-organic photovoltaic materials. PhD thesis, Universität zu Köln.

Preview

PDF Kestutis_budzinauskas Dr.pdf - Published Version Download (10MB) | Preview

Abstract

In dieser Arbeit werden die durch ultrakurze Laserpulse hervorgerufenen Phänomene und damit einhergehenden Anregungsdynamiken in organischen Halbleitern, als auch in hybriden halbleitenden Perovskiten untersucht, die für Anwendungen im Bereich der Photovoltaik-Technik genutzt werden sollen. Dazu werden verschiedene zeitaufgelöste optische Spektroskopie-Experimente, transiente/zeitaufgelöste Absorption und Zwei-Photon-Photoemissions Spektroskopie, genutzt. Es wird eine aus \ch{PEDOT:PSS} bestehende Lochextraktionsschicht genutzt, um mittels\\ zeitaufgelöster Absorptionsmessungen die Loch-Mobilität von \ch{MAPbI_3} kontaklos und damit nicht-invasiv zu bestimmen. Es zeigt sich, dass die molekulare Packung eine entscheidende Rolle in organischen Photovoltaikzellen spielt. Zunächst kann die starke Natur polarer Moleküle wie Merocyanin zur Aggregatbildung führen. Die Untersuchungen zeigen, dass die untersuchten Merocyaninmoleküle H-Aggregate bilden. Unter Verwendung experimenteller sowie rechnerischer Methoden und computerbasierter Modellierungen wird die 250-meV-Kopplungsenergie im H-Aggregat abgeleitet. Unter Verwendung von zwei verschiedenen Merocyaninmolekülen mit unterschiedlichem Packungsverhalten wird die Korrelation zwischen dem Packungsverhalten und der Ladungs-Transfer-Exzitonenbildung nachgewiesen. In dieser Arbeit wird die Donor:Akzeptor-Typ-Mischung bestehend aus Merocyanine und \ch{PC_{61}BM} genutzt. Die relative Anordnung von Merocyanine und \ch{PC_{61}BM} (am Rand und auf der Oberseite eines Merocyanin-Dimers) kann die Delokalisierung der intermolekularen Ladungstransfers der Exzitonen auf dem Merocyanine Dimer verändern. Die experimentellen Ergebnisse werden mittels computergestützten Analysen (DFT) bestätigt. In einer neuen Form eines hybriden Perovskitmaterials, dem GACsFAMA Perovskit bestehend aus gemischten Haloginedin, kann das organische Gegenstück dieses Materials die Lebensdauer photoangeregter Ladungsträger verändern. Durch zeitaufgelöste Absorptionsmessungen, Zwei-Photon-Photoemission und zeitaufgelöste Fluoreszenzmessungen wird nachgewiesen, dass die lange Lebensdauer der angeregten Ladungsträger durch die Veränderung des organischen Materialanteils verändert werden kann.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Charge and exciton dynamics in hybrid-organic photovoltaic materials English
Translated abstract:	Abstract Language The scope of this work covers ultrafast phenomena and excitation dynamics in both organic and hybrid perovskite semiconductors that are used for solar cell applications. For this purpose different types of time resolved spectroscopy techniques were used such as transient absorption and two photon photoemission.\par In \ch{MAPbI_3} we have used hole extraction layer \ch{PEDOT:PSS} and transient absorption technique to measure hole mobility in a contactless manner.\\ It was shown that molecular packing plays a crucial role in organic photovoltaic cells. First of all, the strong nature of polar molecules such as merocyanine can lead to aggregate formation. In our studies, it was shown that investigated merocyanine molecules form H-aggregates. Using experimental and computational methods the 250 meV coupling energy in H-aggregate was deduced. Using two different merocyanine molecules with different packing behavior we were able to show the correlation between packing behavior and the charge transfer exciton formation. In this study the donor: acceptor type blend with merocyanine and \ch{PC_{61}BM} was used. We have shown that the relative position between merocyanine and \ch{PC_{61}BM} (on edge and top of a merocyanine dimer) can change the delocalization of the intermolecular charge transfer exciton on merocyanine dimer. Our experimental findings also were confirmed by computational analysis (DFT). \par In a new type of hybrid perovskite: 4 cation, mixed halide GACsFAMA perovskite, it was found that organic counterparts of the material can influence the lifetime of the photoexcited carriers. Using transient absorption, two photon photoemission, and time resolved fluorescence it was found that in hybrid perovskites the long carrier lifetime can be achieved by altering the organic backbone of the material. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Budzinauskas, Kestutis budzinauskask@gmail.com UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-610811
Date:	19 April 2022
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Natural sciences and mathematics Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Ultrafast UNSPECIFIED Perovskites UNSPECIFIED Excitons UNSPECIFIED
Date of oral exam:	13 April 2022
Referee:	Name Academic Title van Loosdrecht, Paul H.M. Prof.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/61081