Universität zu Köln

Lohse, Insa Mareike (2015). Spektrale aktinische Flussdichten und Photolysefrequenzen - Untersuchungen in der atmosphärischen Grenzschicht und der freien Troposphäre. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Die solare UV-Strahlung beeinflusst in entscheidendem Maße die Chemie der Atmosphäre, da durch die Photolyse atmosphärischer Spurengase hoch reaktive Atome und Radikale gebildet werden. Zum Verständnis atmosphärenchemischer Prozesse sind daher, neben der Messung von Spurengasen, genaue Bestimmungen der Photolysefrequenzen notwendig. Dabei können, insbesondere wegen des variablen Einflusses von Bewölkung, Messungen häufig nicht mit ausreichender Genauigkeit durch Strahlungstransferrechnungen ersetzt werden. Zur separaten Messung der abwärts- und aufwärtsgerichteten spektralen aktinischen Flussdichten (280–650 nm) auf Flugzeugen wurden im Rahmen dieser Arbeit CCD-Spektralradiometer mit Einzelmonochromatoren eingesetzt. Akkurate Messungen mit diesen Geräten erfordern im UV-B-Bereich eine sorgfältige Streulichtkorrektur bei Kalibrations- und Feldmessungen. Außerdem wurde die geometrische Empfindlichkeit der aktinischen 2pi-Eingangsoptiken bestimmt und der Einfluss der Abweichungen von der idealen Empfindlichkeit auf Basis von Berechnungen realistischer Strahldichteverteilungen für verschiedene atmosphärische Bedingungen ermittelt. Entsprechende Korrekturfaktoren, die im Bereich von 5% liegen, wurden abgeleitet. Messvergleiche mit einem Doppelmonochromator-Spektralradiometer am Boden ergaben im Rahmen der Unsicherheiten beider Geräte gute Übereinstimmungen mit maximalen Abweichungen von ca. 7%. Messungen der spektralen aktinischen Flussdichte wurden während der PEGASOS-Kampagne 2012/13 auf einem Zeppelin NT in der atmosphärischen Grenzschicht über dem europäischen Festland durchgeführt. Darüber hinaus erfolgten auf dem Forschungsflugzeug HALO während der NARVAL-Kampagne 2013/14 Messungen im Bereich der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre über dem Atlantik. Zeppelinflüge fanden bodennah im Höhenbereich 100–900 m und stets unterhalb gegebenenfalls vorhandener Bewölkung statt. Die Messungen waren somit von möglicher überliegender Bewölkung und einem geringen aufwärtsgerichteten Strahlungsanteil beeinflusst. Strahlungstransferrechnungen der abwärtsgerichteten Komponente unter der Annahme wolkenfreier Bedingungen zeigten gute Übereinstimmungen mit den gemessenen Maximalwerten. Die aufwärtsgerichtete Komponente der spektralen aktinischen Flussdichte lag unerwartet deutlich über den Modellrechnungen. Die Ursachen hierfür sind unklar und erfordern weitere Untersuchungen. Typische Flughöhen von HALO lagen im Bereich 8–14 km, sodass die Messungen von einem hohen aufwärtsgerichteten Strahlungsanteil, insbesondere bei überflogener Bewölkung, geprägt waren. Wolkenfreie Strahlungstransferrechnungen zeigten für alle Flüge geringe Abweichungen von 4–5% zu den gemessenen abwärtsgerichteten Komponenten von j(O1D) und j(NO2), unabhängig von unterliegender Bewölkung. Wolkenmikrophysikalische Parameter unterliegender Wolken wurden für einen ausgewählten Zeitraum eines HALO-Fluges mittels spektraler Strahldichtemessungen des Leipziger Instituts für Meteorologie bestimmt und als zusätzliche Eingabeparameter für Strahlungstransferrechnungen der spektralen aktinischen Flussdichte genutzt. Die Abweichungen zwischen Modell und Messungen betrugen hier für die aufwärtsgerichtete Komponente bis zu 40% und können vermutlich zum Teil auf die Empfangscharakteristik der Strahldichteoptik zurückgeführt werden. Vergleiche gemessener Photolysefrequenzen mit Modellwerten regionaler und globaler Chemietransportmodelle ergaben gute Übereinstimmungen mit leichten Unterschätzungen von j(NO2) im Bereich von 20% durch die Modelle. Für die PEGASOS-Kampagne zeigte das regionale EURAD-IM Modell eine deutliche Überschätzung für j(O1D) aufgrund einer zu niedrigen, konstanten Gesamtozonsäule im Modell. Für die NARVAL-Kampagne ergab sich für j(O1D) dagegen eine gute Übereinstimmung mit dem globalen MOZART Modell, das variable, modellierte Ozonsäulen verwendet.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Solar UV radiation is driving atmospheric photochemistry because the photolysis of atmospheric trace gases yields highly reactive atoms or radicals. Thus, trace gas concentrations as well as accurate photolysis frequencies are needed to understand atmospheric photochemical processes. Especially under varying cloud conditions, measurements can often not be replaced by radiative transfer calculations with sufficient accuracy. In this work, airborne measurements of the separate upwelling and downwelling components of the actinic flux densities (280–650 nm) were performed with CCD-spectroradiometers. For accurate UV measurements a thorough treatment of stray light was applied for the single monochromator based array spectrometers. Moreover, the angular sensitivities of the optical receivers were determined to analyze their influence under various atmospheric conditions using radiative transfer calculations of realistic atmospheric radiance distributions. Corresponding correction factors in the range of 5% were derived. The overall performance was tested on the ground by in-field comparisons with a doublemonochromator reference system and found to have maximum deviations of 7%. Measurements of the spectral actinic flux density were performed aboard Zeppelin NT in the atmospheric boundary layer during the PEGASOS campaign 2012/13 over different parts of Europe. Moreover the research aircraft HALO was used during the NARVAL campaign 2013/14 for measurements in the upper troposphere and the lower stratosphere over the Atlantic Ocean. Typical Zeppelin flight heights ranged from 100 m to 900 m and flights were therefore always performed below possible cloud layers. Thus the measurements were influenced by potentially overlaying clouds and a small upwelling part of radiation. Radiative transfer calculations of the downwelling component under the assumption of clearsky conditions showed good agreement with the maximum values of the measurements. The upwelling component of the spectral actinic flux density was unexpectedly greater than the model results. The reason for this is unknown and requires further reasearch. Owing to the typical flight heights of HALO in the range 8–14 km, the measurements were affected by a high upwelling part of radiation, especially when flying over clouds. The measured downwelling components of j(O1D) and j(NO2) for all flights and various cloud conditions showed only small deviations of 4–5% compared to clearsky model calculations. Cloud-microphysical properties of underlying clouds were retrieved for a certain time period of a HALO-flight using spectral radiance measurements performed by the Leipzig Institute for Meteorology and were used as additional input parameters for radiative transfer calculations of spectral actinic flux densities. The deviations between model and measurements of up to 40% for the upwelling component can partly be attributed to the geometrical receiving characteristics of the radiance optic. Comparisons of measured photolysis frequencies and model values of regional and global chemistry transport models showed good agreements with small underestimations of j(NO2) by the models in the range of 20%. For the PEGASOS campaign the regional EURAD-IM model was found to overestimate j(O1D) significantly due to a low and constant ozone column in the model. For the NARVAL campaign good agreement for j(O1D) with the global MOZART model, that uses variable, modelled ozone columns, was obtained. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Lohse, Insa Mareike insa.lohse@t-online.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
Corporate Contributors:	Forschungszentrum Jülich GmbH, Institut für Energie und Klimaforschung 8 (IEK-8)
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-63753
Series Name:	Schriften des Forschungszentrums Jülich/Reihe Energie & Umwelt
Volume:	285
Date:	2015
Publisher:	Forschungszentrum Jülich
ISSN:	1866-1793
ISBN:	978-3-95806-086-9
Language:	German
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Geosciences > Institute for Geophysics and Meteorology
Subjects:	Earth sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Spektrale aktinische Flussdichten; Photolysefrequenzen; Spektralradiometer; HALO; Zeppelin NT; NARVAL-Kampagne; PEGASOS-Kampagne German
Date of oral exam:	26 June 2015
Referee:	Name Academic Title Wahner, Andreas Prof. Dr. Crewell, Susanne Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/6375