Universität zu Köln

Wagner, Julian ORCID: 0000-0001-8325-9373 (2024). Optical spectroscopy on spin-orbit coupled materials - dynamics of the proximate Kitaev quantum spin liquid α-RuCl3 and exciton dynamics in a MoSe2/WSe2 heterostructure. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

This thesis addresses the photo-induced non-equilibrium dynamics in spin-orbit coupled ‘quantum materials’, namely the proximate Kitaev quantum spin liquid candidate material α-RuCl3 and a vertical MoSe2/WSe2 heterostructure composed of two-dimensional transition metal dichalcogenide monolayers. Various optical spectroscopy techniques are used to not only properly detect the appropriate physical properties of these materials, but also to transiently controll and manipulate the materials through selective electronic or excitonic excitations. The first part of this thesis deals with magnetic linear dichroism and magnetic linear birefringence measurements to all-optically map the zigzag antiferromagnetic phase of α-RuCl3 at low temperatures and in-plane magnetic fields. Further, time-resolved magnetic linear dichroism measurements reveal the dynamical nonequilibrium properties of this spin-orbit coupled material. The results show that optical excitation of holon-doublon pairs can be used to drive α-RuCl3 into a non-equilibrium proximate quantum spin liquid state, and to suppress the antiferromagnetic order. The second part of this thesis addresses the spin-valley dependent exciton properties and dynamics of a vertical MoSe2/WSe2 heterostructure with a type II band alignment. Broadband helicity-resolved transient absorption spectroscopy is employed to unveil the spin-valley dependent ultrafast interlayer charge transfer dynamics. The experimental findings reveal details of interlayer charge transfer on ultrafast timescales, showing that the spin-valley polarized state of photoexcited carriers is conserved during the charge transfer between the layers and the subsequent formation of interlayer excitons. Further, the experimental findings demonstrate the possibility that interlayer excitons with a usually very weak oscillator strength and their spin-valley polarization can be indirectly probed in the optical response of intralayer excitons.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Diese Arbeit befasst sich mit photoinduzierten Nichtgleichgewichtsdynamiken in ,,Quantenmaterialien“ mit ausgeprägter Spin-Bahn-Kopplung, insbesondere α-RuCl3, welches nahezu den Kitaev-Quanten-Spinflüssigkeitszustand realisiert, und einer vertikalen MoSe2/WSe2-Heterostruktur, bestehend aus zweidimensionalen Monolagen aus Ubergangsmetalldichalkogeniden. Diverse optische Spektroskopie-Techniken werden verwendet, um, neben der Untersuchung der physikalischen Eigenschaften dieser Materialen, auch eine transiente Kontrolle und Manipulation jener Materialen durch spezifische elektronische oder exzitonische Anregungen zu gewährleisten. Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Fokus auf die optische Untersuchung und Bestimmung des zigzag-geordneten antiferromagnetischen Grundzustands von α-RuCl3 gelegt. Hierzu werden Messungen des magnetischen linearen Dichroismus und der magnetischen linearen Doppelbrechung bei verschiedenen Temperaturen und magnetischen Feldern, die innerhalb der Schichten des Materials orientiert sind, herangezogen. In weiterführenden Experimenten wurden Messungen des zeitaufgelösten magnetischen linearen Dichroismus an α-RuCl3 durchgeführt, um die dynamischen Eigenschaften des Spin-Bahn-gekoppelten Materials unter Nichtgleichgewichtsbedingungen zu untersuchen. Es stellt sich heraus, dass die Anregung von holon-doublon Paaren zu einer Unterdrückung der antiferromagntischen Ordnung führt, sodass ein Nichtgleichgewichtszustand nahe der Quantenspinflüssigkeit entsteht. Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich den Untersuchungen von Spin-Valley abhängigen Eigenschaften von Exzitonen und deren Dynamiken in einer vertikalen MoSe2/WSe2 Heterostruktur mit einer Typ II Bandausrichtung. Breitband, zeit- und helizitätsaufgelöste Absorptionsmessungen wurden genutzt, um Spin-Valley spezifische ultraschnelle Dynamiken des Ladunsgtransfer zwischen den Schichten der Heterostruktur zu untersuchen. Die experimentellen Ergebnisse deuten darauf hin, dass die SpinValley Polarisation von Ladungsträgern während des ultraschnellen Ladunsgtransfers konserviert ist und auf Interlayer Exzitonen übertragen wird. Zudem weisen die experimentellen Befunde darauf hin, dass Interlayer Exzitonen trotz ihrer geringen Oszillatorstärke indirekt in den optischen Absorptionsspektren samt ihrer Spin-Valley Polarisation nachgewiesen werden können. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Wagner, Julian julianwagner22@gmx.de orcid.org/0000-0001-8325-9373 UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-743840
Date:	2024
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Natural sciences and mathematics Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Quantum spin liquid English Time-resolved optical spectroscopy English TMD heterostructure English Exciton dynamics English non-equilibrium dynamics English Kitaev spin liquid English magnetic linear dichroism English ultrafast spectroscopy English MoSe2/WSe2 UNSPECIFIED RuCl3 UNSPECIFIED transient absorption spectroscopy English
Date of oral exam:	19 September 2024
Referee:	Name Academic Title van Loosdrecht, Paul H. M. Prof. Dr. Ir. Korn, Tobias Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/74384