Universität zu Köln

Diese Arbeit befasst sich mit photoinduzierten Nichtgleichgewichtsdynamiken in ,,Quantenmaterialien“ mit ausgeprägter Spin-Bahn-Kopplung, insbesondere α-RuCl3, welches nahezu den Kitaev-Quanten-Spinflüssigkeitszustand realisiert, und einer vertikalen MoSe2/WSe2-Heterostruktur, bestehend aus zweidimensionalen Monolagen aus Ubergangsmetalldichalkogeniden. Diverse optische Spektroskopie-Techniken werden verwendet, um, neben der Untersuchung der physikalischen Eigenschaften dieser Materialen, auch eine transiente Kontrolle und Manipulation jener Materialen durch spezifische elektronische oder exzitonische Anregungen zu gewährleisten. Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Fokus auf die optische Untersuchung und Bestimmung des zigzag-geordneten antiferromagnetischen Grundzustands von α-RuCl3 gelegt. Hierzu werden Messungen des magnetischen linearen Dichroismus und der magnetischen linearen Doppelbrechung bei verschiedenen Temperaturen und magnetischen Feldern, die innerhalb der Schichten des Materials orientiert sind, herangezogen. In weiterführenden Experimenten wurden Messungen des zeitaufgelösten magnetischen linearen Dichroismus an α-RuCl3 durchgeführt, um die dynamischen Eigenschaften des Spin-Bahn-gekoppelten Materials unter Nichtgleichgewichtsbedingungen zu untersuchen. Es stellt sich heraus, dass die Anregung von holon-doublon Paaren zu einer Unterdrückung der antiferromagntischen Ordnung führt, sodass ein Nichtgleichgewichtszustand nahe der Quantenspinflüssigkeit entsteht. Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich den Untersuchungen von Spin-Valley abhängigen Eigenschaften von Exzitonen und deren Dynamiken in einer vertikalen MoSe2/WSe2 Heterostruktur mit einer Typ II Bandausrichtung. Breitband, zeit- und helizitätsaufgelöste Absorptionsmessungen wurden genutzt, um Spin-Valley spezifische ultraschnelle Dynamiken des Ladunsgtransfer zwischen den Schichten der Heterostruktur zu untersuchen. Die experimentellen Ergebnisse deuten darauf hin, dass die SpinValley Polarisation von Ladungsträgern während des ultraschnellen Ladunsgtransfers konserviert ist und auf Interlayer Exzitonen übertragen wird. Zudem weisen die experimentellen Befunde darauf hin, dass Interlayer Exzitonen trotz ihrer geringen Oszillatorstärke indirekt in den optischen Absorptionsspektren samt ihrer Spin-Valley Polarisation nachgewiesen werden können.

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