Pakulla, Josua J. (2026). Preservation of Hadean reservoirs from Archean through Phanerozoic times inferred from short-lived nuclide decay series. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Research on the major element, trace element, and isotope compositions of terrestrial and extraterrestrial materials is pivotal in understanding the formation and chronology of the solar system, planetary bodies, and the Earth. Short-lived radioactive decay systems such as 182Hf-182W and 146Sm-142Nd are particularly interesting due to their relatively short half-lives of approximately 9 and 100 Myrs, respectively, that record magmatic processes occurring within the first 60 and 500 Myrs after solar system formation. Consequently, only Hadean processes such as (i) the formation of Earth's core, (ii) the formation of a protocrust, and (iii) the crystallisation of Earth’s magma ocean, could have led to variations in 182W and 142Nd. Reservoirs with relative excesses and deficits in their 182W and 142Nd abundances have survived the Hadean Eon and can be identified in Archean and even modern rocks. However, the specific processes that produced these isotope variations in terrestrial rocks remain debated, as none of the mentioned processes can be entirely excluded and may have operated simultaneously. Analytical challenges restricted studies to the investigation of mainly single short-lived isotope decay systems, limiting options to test the different models. Even though more studies combining short- and long-lived isotope studies were conducted in the last decade, combined datasets of different short-lived isotopes are still scarce. Additionally, a large gap exists with only a few datapoints for short-lived isotopes over a period of almost 2.5 billion years (late Archean to Phanerozoic), severely hampering our understanding of the evolution of Hadean reservoirs throughout Earth’s history. To help unravel the origin of short-lived isotope anomalies and to better understand the evolution of Earth’s early history and Hadean reservoirs over time, new coupled short-lived and long-lived isotope data in combination with trace element and major element data were acquired. By investigating rocks with ages between 3.2 Ga and 66 Ma from the Kaapvaal Craton, Yangtze Craton, Pilbara Craton, Westafrican Craton, and Deccan Volcanic Province, this gap in the terrestrial short-lived isotope record was partially filled (Chapter 1). The new short-lived isotope data reported for the 66 Ma old Deccan-La Réunion mantle plume does not reproduce a previously claimed co-variation between µ182W and µ142Nd, even though a large range for µ182W values was covered. However, groups with distinct µ182W compositions were resolved in the Deccan Volcanic Province. One group influenced by assimilation of crustal materials and lithospheric mantle components displays an average µ182W value of -4.2 ± 3.0, that is indistinguishable from the µ182W composition of La Réunion rocks. An astenospheric group exhibits resolvable lower µ182W compositions of -10.1 ± 2.6 and more unradiogenic 206Pb/204Pb compositions than younger volcanic rocks from La Réunion. The µ182W variations identified for the Deccan-La Réunion plume imply a temporal evolution that can be explained by the addition of different proportions of a Hadean mafic protocrustal restite in the plume source. To test if this temporal evolution can also be traced over Earth’s history in other mantle plumes, Proterozoic flood basalts were investigated for their µ182W and µ142Nd compositions as well as their 143Nd/144Nd, 176Hf/177Hf, trace element, and major element compositions (Chapter 2). The investigated basalts originate from the 2.75 Ga Fortescue group (Western Australia), 2.4 Ga Ongeluk Formation (South Africa), 2.1 Ga Birimian terrane (West Africa), and 1.6 Ga to 0.9 Ga Scandinavian dikes (South and Central Sweden). The studied flood basalts with negative and upper mantle-like µ182W values often display small but resolvable 142Nd deficits. Long-lived isotope and trace element systematics imply an influence of crustal and lithospheric mantle assimilation. Consequently, the µ182W and µ142Nd values may only represent a lower limit of the possible isotope variation that can be identified in Proterozoic plume-derived rocks. Nevertheless, the identification of coupled deficits of 182W and 142Nd in some basalts may hint towards an early enriched silicate reservoir, either a basal magma ocean residue or recycled mafic protocrustal restites. The decoupling of µ182W and µ142Nd in some of these basalts and in modern OIBs may thus be explained by the subsequent addition of recycled materials (likely depleted oceanic crust) deficient in W but not in Nd, potentially in combination with continuous core-mantle interaction over Earth’s history. Evidence for mixing and homogenisation of Earth’s mantle that operated since the Hadean, but at latest the Archean, was provided by previous studies based on diminishing µ182W and µ142Nd variations over Earth’s history. However, there is a lack of data for the Proterozoic Eon which hinders our understanding of the homogenisation history of Earth’s mantle and the temporal evolution of Earth’s crust. Therefore, new µ182W and µ142Nd data are reported for sedimentary rocks with ages between 3.2 and 1.2 Ga from the Kaapvaal and Yangtze cratons, approximating the average upper crust composition for µ182W and µ142Nd and by inference their average mantle sources (Chapter 3). The calculated model ages for 143Nd/144Nd and 176Hf/177Hf are similar to the depositional ages of the investigated rocks, indicating a significant influence of juvenile materials. Surprisingly, the new data show modern upper mantle-like µ182W and µ142Nd compositions, distinct from many igneous rocks and some previously studied sedimentary rocks with similar formation ages. A local predominance of detrital material with anomalous µ182W and µ142Nd can explain previously reported anomalies in some sedimentary rocks of Archean age. The µ182W and µ142Nd compositions of igneous and sedimentary rocks of this and previous studies can be reconciled when the continental crust and contemporaneous mantle sources are very heterogeneous in composition but, on average, display modern upper mantle-like µ182W and µ142Nd. In that regard, igneous rocks with variable µ182W and µ142Nd are sourced from relatively small and heterogeneous mantle reservoirs. Overall, the newly presented data in this thesis on plume-derived and sedimentary rocks provide new evidence for a chemically heterogeneous Earth since the Archean and, therefore, important information on the chemical evolution of Earth and the fate of Hadean mantle reservoirs.

Item Type: Thesis (PhD thesis)
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Abstract
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Studien über die Hauptelement-, Spurenelement- und Isotopenzusammensetzung von terrestrischen und extraterrestrischen Materialien trugen entscheidend zum Verständnis der Entstehung und Chronologie des Sonnensystems, planetarer Körper und der Erde bei. Insbesondere kurzlebige radioaktive Isotopensysteme sowie 182Hf-182W und 146Sm-142Nd sind aufgrund ihrer relativ kurzen Halbwertszeiten von ungefähr 9 sowie 100 Millionen Jahren interessant, da diese magmatische Prozesse dokumentieren, die während der ersten 60 und 500 Millionen Jahre nach Entstehung des Sonnensystems stattgefunden haben. Magmatische Prozesse, welche vermutlich zu Variationen in der Isotopenhäufigkeit von 182W und 142Nd führten, sind (i) die Bildung des Erdkerns, (ii) die Bildung einer Protokruste sowie (iii) die Kristallisation des Magmaozeans. Variationen der Isotopenhäufigkeit von 182W und 142Nd wurden auch in archaischen und sogar modernen Gesteinen identifiziert. Es gibt keinen Konsens, welcher der genannten Prozesse zu den Isotopenvariationen geführt hat und es besteht auch die Möglichkeit, dass mehrere Prozesse dazu beigetragen haben. Aufgrund analytischer Schwierigkeiten wurden meist nur einzelne kurzlebige Isotopensysteme untersucht, wodurch die unterschiedlichen Modelle nur begrenzt getestet werden konnten. Obwohl innerhalb der letzten 10 Jahre vermehrt Studien publiziert wurden, welche mehrere kurzlebige sowie langlebige Isotopensysteme untersuchten, gibt es nur wenige, welche sowohl 182W als auch 142Nd an denselben Gesteinsproben untersuchten. Weiterhin sind kaum Gesteine zwischen dem späten Archaikum und Phanerozoikum (ein Zeitraum von 2.5 Mrd. Jahren) für 182W und 142Nd untersucht worden, wodurch das Verständnis über die Entwicklung von hadaischen Reservoiren auf der Erde unvollständig ist. Zur Aufklärung der Entstehung der 182W- und 142Nd-Variationen in terrestrischen Gesteinen und der Entwicklung von hadaischen Reservoiren über die Erdgeschichte, wurden neue Daten kurzlebiger und langlebiger Isotopensysteme sowie von Haupt- und Spurenelementen an terrestrischen Gesteinen erhoben. Durch die Untersuchung von Gesteinen vom Kaapvaal Kraton, Yangtze Kraton, Pilbara Kraton, Westafrika Kraton, und des Dekkan Trapp mit Altern zwischen 3.2 Mrd. Jahren und 66 Mio. Jahren wurde die Lücke in der derzeitigen Datenlage teilweise gefüllt. Die neu erhobenen 182W- und 142Nd-Daten für Gesteine des etwa 66 Mio. Jahre alten Dekkan-La Réunion Mantel Plumes (Kapitel 1) konnten eine vorherige postulierte Korrelation zwischen µ182W und µ142Nd nicht bestätigen, obwohl die µ182W-Daten eine große Variabilität aufweisen. Allerdings konnten zwischen Probengruppen mit unterschiedlichen µ182W-Zusammensetzungen unterschieden werden. Dabei wies eine Probengruppe, welche durch Assimilation von krustalem und lithosphärischem Mantelmaterial beeinflusst wurde, µ182W-Werte von -4.2 ± 3.0 auf, die im Fehler identisch sind mit Gesteinen von La Réunion. Eine weitere Probengruppe mit einer asthenospherischen Zusammensetzung besitzt niedrigere µ182W-Werte von -10.1 ± 2.6 sowie niedrigere 206Pb/204Pb-Werte als vulkanische Gesteine von La Réunion. Diese Isotopenvariationen zwischen den Probengruppen des Dekkan-La Réunion Plumes deuten auf eine zeitliche Entwicklung von µ182W hin, welche durch unterschiedliche Proportionen einer hadaischen mafischen Protokruste in der Quelle des Mantel Plumes erklärt werden kann. Um zu testen, ob eine zeitliche Veränderung in der chemischen Zusammensetzung des unteren Erdmantels über die Erdgeschichte identifiziert werden kann, wurden proterozoische Flutbasaltprovinzen auf ihre µ182W-, µ142Nd-, 143Nd/144Nd-, und 176Hf/177Hf-Zusammensetzung sowie auf ihre Haupt- und Spurenelementzusammensetzung untersucht (Kapitel 2). Die untersuchten Basalte stammen von der 2.75 Mrd. Jahre alten Fortescue Gruppe (West Australien), der 2.4 Mrd. Jahre alten Ongeluk Formation (Südafrika), des 2.1 Mrd. Jahre alten Birrimian Terrains (Westafrika), und von skandinavischen Dikes (Süd- und Zentralschweden) mit Altern zwischen 1.6 und 0.9 Mrd. Jahren. Flutbasalte mit negativen µ182W-Werten sowie µ182W-Werten ähnlich dem oberen Mantel besitzen häufig auch auflösbare 142Nd-Defizite. Langlebige Isotopensysteme und Spurenelementzusammensetzungen deuten auf die Assimilation von krustalen sowie lithosphärischen Mantelmaterialien hin. Daher stellen die Variationen von µ182W und µ142Nd vermutlich nur Minimalwerte dar, welche in proterozoischen Flutbasalten gefunden werden können. Nichtsdestotrotz deuten die 182W- und 142Nd-Defizite auf das Vorhandensein eines hadaischen Silikatreservoirs hin, entweder ein Überbleibsel des terrestrischen Magmaozeans oder eine subduzierte mafische Protokruste. Die Entwicklung zu negativen µ182W-Werten kombiniert mit µ142Nd-Werten ähnlich denen des oberen Mantels in einigen dieser Basalte und moderner Ozeaninselbasalte könnte durch die stetige Subduktion von verarmter und dehydrierter ozeanischer Kruste erklärt werden, welche stärker an W verarmt ist als an Nd. Weiterhin könnte kontinuierlicher chemischer Austausch zwischen dem Erdkern und dem unteren Erdmantel die µ182W-Zusammensetzung über die Erdgeschichte hinweg zu negativeren µ182W-Werten geführt haben. Belege für die Homogenisierung des Erdmantels seit dem Hadaikum und spätestens seit dem Archaikum wurden durch frühere Studien aufgrund des Verschwindens der µ182W- und µ142Nd-Variationen über die Erdgeschichte hinweg erbracht. Allerdings gibt es bisher noch wenige Daten für das Proterozoikum, wodurch unser Verständnis über die Homogenisierung von hadaischen Isotopensignaturen im Erdmantel und -kruste unvollständig ist. Daher wurden neue µ182W- und µ142Nd-Daten für Sedimentgesteine vom Kaapvaal Kraton und Yangtze Kraton mit Altern von 3.2 bis 1.2 Mrd. Jahren erhoben (Kapitel 3). Diese Proben approximieren die Gesamtzusammensetzung von µ182W und µ142Nd der Kruste und indirekt des Mantels. Die neu-erhobenen 176Hf- und 143Nd-Modellalter der Sedimentgesteine stimmen mit den Depositionsaltern überein, was auf einen signifikanten Einfluss von juvenilen Materialien hindeutet. Überraschenderweise sind die neuen µ182W- und µ142Nd-Werte identisch mit dem modernen oberen Mantel und unterscheiden sich somit von vielen gleichaltrigen oder älteren magmatischen und teilweise sedimentären Gesteinen. Unter Berücksichtigung der neuen Daten sowie der Daten früherer Studien lässt sich ableiten, dass die durchschnittliche obere kontinentale Kruste und die damalige durchschnittliche Mantelquelle eine µ182W- und µ142Nd-Zusammensetzung ähnlich dem modernen oberen Mantel besaßen. Die µ182W- und µ142Nd-Variationen in magmatischen und Sedimentgesteinen können somit durch einen chemisch heterogenen Mantel und eine heterogene Kruste erklärt werden, welche viele kleinskalige Reservoire mit variablen µ182W- und µ142Nd-Zusammensetzungen besaßen. Wenn ein solches Mantelreservoir aufschmilzt oder ein solches Krustenreservoir die Sedimentgesteinszusammensetzung dominiert, können die Isotopenvariationen von magmatischen Gesteinen sowie von Sedimentgesteinen erklärt werden. Die in dieser Arbeit präsentierten Daten von Sedimentgesteinen als auch von vulkanischen Gesteinen, die durch den Einfluss eines Mantelplumes entstanden sind, deuten auf eine chemisch heterogene Erde vom Archaikum bis heute hin und erbringen somit neue wichtige Erkenntnisse über die Entwicklung von hadaischen Mantelreservoiren.
German
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Pakulla, Josua J.
jpakull1@uni-koeln.de
UNSPECIFIED
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URN: urn:nbn:de:hbz:38-803863
Date: 2026
Language: English
Faculty: Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions: Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Geosciences > Institute of Geology and Mineralog
Subjects: Earth sciences
Uncontrolled Keywords:
Keywords
Language
182W
English
142Nd
English
Mantle Plume
English
Continental crust
English
Craton
English
Hadean
English
Early Earth
English
Date of oral exam: 18 March 2026
Referee:
Name
Academic Title
Münker, Carsten
Prof. Dr.
Hoffmann, J. Elis
PD Dr.
Nebel, Oliver
Prof. Dr.
Refereed: Yes
URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/80386

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