Universität zu Köln

Auth, Thorsten (2003). Effective Curvature Elastic Constants for Membrane-Polymer Systems. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Membranes can be described using a model of mathematical surfaces where the membrane's properties are characterised by the three membrane curvature elastic constants 'spontaneous curvature', 'bending rigidity' and 'saddle-splay modulus'. Experiments show that the addition of polymers can change the properties of a membrane system considerably. One example is the polymer-boosting effect which has been discovered recently for oil-water-amphiphile mixtures. The scattering data has been described successfully by the membrane model. The effect of the polymers has been taken into account by effective membrane curvature elastic constants. The concept of effective curvature elastic constants will be introduced, and the effects of different kinds of polymer additions to membrane systems discussed in the literature will be reviewed. Using the model of freely-jointed chains for the polymers, the effects of polymers anchored to membranes will be studied for several systems by means of Monte Carlo simulations. A simulation technique is described which allows to calculate the polymer effect with high accuracy in the limit of small membrane curvatures. The effects of self-avoidance and of different polymer architectures are investigated. The self-avoidance effect for linear polymer chains is found to be small. However, the simulations show that star polymers increase the efficiency of the polymer. The effects on the bending rigidity and the spontaneous curvature per arm increase with the functionality (i.e. the number of arms) of the star, whereas the effect on the saddle-splay modulus does not depend on the functionality. Scaling arguments confirm the behaviour observed in the simulations. The properties of anchored ring polymers are studied and the effects of knots are discussed. An algorithm is presented which can be employed to calculate the effect of adsorbed polymers on the curvature elastic constants in the limit of small curvatures. For linear chains in the lamellar phase, the effect of the confined geometry is investigated, again in the limit of small membrane curvatures. The simulations show that for polymers anchored to membranes, at a small lamellar spacing the effect on the membrane curvature elastic constants changes qualitatively. While for large interlayer spacings the polymer increases the bending rigidity and decreases the saddle-splay modulus, effects of opposite sign are observed for lamellar spacings smaller than the radius of gyration of the free chain. With a model for polymers anchored to a fluctuating membrane, the polymer effect is simulated for the whole fluctuation spectrum of the membrane. We obtain a universal scaling function with a maximum at large fluctuation lengths.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Effektive Krümmungselastizitätskonstanten für Membran-Polymer-Systeme German
Translated abstract:	Abstract Language Membranen können durch das Modell einer mathematischen Fläche beschrieben werden, in dem die Krümmungseigenschaften der Membran durch die drei Membrankonstanten 'spontane Krümmung', 'Biegesteifigkeit' und 'Gaußsches Biegemodul' charakterisiert werden. Experimente zeigen, daß sich durch die Zugabe von Polymeren das Verhalten von Membransystemen deutlich verändern kann. Der kürzlich entdeckte Polymer-Boosting-Effekt in Öl-Wasser-Amphiphil-Mikroemulsionen ist ein Beispiel, bei dem die Daten aus Streuexperimenten mit Hilfe des Membranmodells erfolgreich beschrieben werden konnten. Der Einfluß des Polymers wurde dabei in Form von effektiven Membrankonstanten berücksichtigt. Das Konzept der effektiven Membrankonstanten wird eingeführt und die Effekte verschiedener Arten von Polymerzugaben zu Membransystemen werden anhand der Literatur diskutiert. Unter Verwendung des Modells frei verbundener Ketten für die Polymere werden mit Monte-Carlo-Simulationen die Effekte von verankerten Polymeren auf die Membrankonstanten für verschiedene Systeme untersucht. Es wird eine Simulationsmethode beschrieben, mit deren Hilfe die Effekte an der Membran verankerter Polymere mit hoher Genauigkeit im Limes kleiner Membrankrümmungen berechnet werden können. Die Einflüsse von Selbstvermeidung und verschiedenen Polymerarchitekturen werden diskutiert. Es zeigt sich, daß der Effekt der Selbstvermeidung bei linearen Ketten klein ist. Hingegen ergeben die Simulationen, daß sich mit Sternpolymeren die Effizienz des Polymers steigern läßt. Der Polymereffekt auf die Biegesteifigkeit und die spontane Krümmung pro Arm nimmt mit der Funktionalität (d.h.der Anzahl der Arme) des Sternpolymers zu; der Effekt auf das Gaußsche Biegemodul ist unabhängig von der Funktionalität. Skalenargumente bestätigen das in den Simulationen gefundene Verhalten für Sternpolymere. Der Effekt von Ringpolymeren wird untersucht und der Einfluß von Knoten auf das Verhalten der Ringpolymer-Systeme wird diskutiert. Es wird ein Algorithmus vorgestellt, mit dessen Hilfe sich, ebenfalls im Limes kleiner Krümmungen, der Einfluß an der Membran adsorbierter Polymere auf die Membrankonstanten simulieren läßt. Für lineare Polymere in der lamellaren Phase wird im Limes kleiner Membrankrümmungen der Einfluß der eingeschränkten Geometrie untersucht. Die Simulationen zeigen, daß sich der Polymereffekt an der Membran verankerter Polymere auf die Membrankonstanten bei kleinem Membranenabstand qualitativ ändert. Während für große lamellare Abstände das Polymer die Biegesteifigkeit erhöht und den Gaußschen Biegemodul erniedrigt, werden ab einem Lamellenabstand der ungefähr dem Trägheitsradius des Polymers entspricht, Effekte umgekehrten Vorzeichens beobachtet. Unter Verwendung eines Modells für verankerte Polymere an einer fluktuierenden Membran wird schließlich der Polymereffekt auf das gesamte Fluktuationsspektrum der Membran simuliert. Das Ergebnis ist eine universelle Skalenfunktion mit einem Maximum bei großen Fluktuationswellenlängen. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Auth, Thorsten t.auth@fz-juelich.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-13132
Date:	2003
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Außeruniversitäre Forschungseinrichtungen > Forschungszentrum Jülich
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Weiche Materie , Membranen , Polymere , Monte-Carlo-Simulationen , Krümmungselastizitätskonstanten German soft matter , polymers , membranes , Monte Carlo simulations, curvature-elastic constants English
Date of oral exam:	25 May 2004
Referee:	Name Academic Title Gompper, Gerhard Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/1313