Universität zu Köln

Burkatzki, Mark Thomas (2008). Pseudopotentiale für Quanten-Monte-Carlo-Rechnungen. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

In der Arbeit werden skalarrelativistische, energiekonsistente Hartree-Fock-Pseudopotentiale für die Hauptgruppenelemente und die 3d-Übergangsmetalle vorgestellt. Die Pseudopotentiale weisen keine Singularität am Kern auf und sind daher besonders für QMC-Anwendungen geeignet. Die Transferabilität und die Genauigkeit der Pseudopotentiale wird anhand ausführlicher atomarer und molekularer Testrechnungen dokumentiert. Insbesondere werden die harmonischen Schwingungsfrequenzen und Bindungsenergien von 26 zweiatomigen Molekülen mit Post-Hartree-Fock-Methoden berechnet. Die Ergebnisse sind in ausgezeichneter Übereinstimmung mit den entsprechenden Allelektronenrechnungen. Die Resultate sind denen anderer nichtsingulärer Pseudopotentiale deutlich überlegen. Die QMC-spezifischen Aspekte des Lokalisierungsfehlers und der Effizienz werden für die Kohlenstoff- und Siliziumpseudoatome diskutiert. Darüber hinaus werden Anwendungen mit 3d-Übergangsmetallen anhand atomarer und zweiatomiger Testsysteme präsentiert. Für die erste und zweite Reihe der Hauptgruppenelemente werden VnZ mit (n=D, T, Q, 5) Basissätze vorgestellt. Für die dritte, vierte und fünfte Reihe der Hauptgruppenelemente sind VDZ- und VTZ-Basissätze justiert und für die 3d-Übergangsmetalle werden VTZ- und VQZ-Basissätze angeboten.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Pseudopotentials for Quantum-Monte-Carlo-Calculations English
Translated abstract:	Abstract Language The author presents scalar-relativistic energy-consistent Hartree-Fock pseudopotentials for the main-group and 3d-transition-metal elements. The pseudopotentials do not exhibit a singularity at the nucleus and are therefore suitable for quantum Monte Carlo (QMC) calculations. The author demonstrates their transferability through extensive benchmark calculations of atomic excitation spectra as well as molecular properties. In particular, the author computes the vibrational frequencies and binding energies of 26 first- and second-row diatomic molecules using post Hartree-Fock methods, finding excellent agreement with the corresponding all-electron values. The author shows that the presented pseudopotentials give superior accuracy than other existing pseudopotentials constructed specifically for QMC. The localization error and the efficiency in QMC are discussed. The author also presents QMC calculations for selected atomic and diatomic 3d-transition-metal systems. Finally, valence basis sets of different sizes (VnZ with n=D,T,Q,5 for 1st and 2nd row; with n=D,T for 3rd to 5th row; with n=D,T,Q for the 3d transition metals) optimized for the pseudopotentials are presented. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Burkatzki, Mark Thomas m.burkatzki@uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-23518
Date:	2008
Language:	German
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Chemistry > Institute of Theoretical Chemistry
Subjects:	Chemistry and allied sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Psuedopotentiale , Quanten-Monte-Carlo German Pseudopotentials, Quantum-Monte-Carlo English
Date of oral exam:	15 April 2008
Referee:	Name Academic Title Dolg, Michael Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/2351