Universität zu Köln

Baum, Max Michael (2013). Neutron-Scattering Studies on Chiral Multiferroics. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Magnetoelectric multiferroics exhibit a strong correlation of magnetism and ferroelectricity. Among the multiferroics with a strong magnetoelectric effect many have a chiral antiferromagnetic structure. In these materials it is possible to control the electric polarisation by an applied magnetic field and, inversely, to manipulate the antiferromagnetic domains by an applied electric field. The observation of antiferromagnetic domains requires a microscopic method, which neutron scattering with polarised neutrons is particularly suitable for. This thesis reports on neutron and X-ray measurements on several (chiral) antiferromagnetic multiferroics. Special attention is devoted to the switching of (chiral) antiferromagnetic domains. Neutron-diffraction data on the magnetic structures of the pyroxenes NaFeSi2O6 and LiFeSi2O6 are presented. LiFeSi2O6 undergoes a single magnetic phase transition below 18 K into a canted antiferromagnetic structure with the magnetic space group P21/c. NaFeSi2O6 undergoes two magnetic phase transitions. Both phases are incommensurate with propagation vector k = (0, 0.77, 0). Below 8 K a transverse spin-density wave with moments in the ac plane sets in and below 6 K a helix with moments remaining in the ac plane evolves. By the use of spherical neutron polarisation analysis it is demonstrated that antiferromagnetic domains in LiFeSi2O6 can be reversed by a combination of electric and magnetic fields. The magnetic structure of LiFeSi2O6 gives rise to a toroidal moment. Therefore, the results are discussed in the context of manipulating toroidal domains. Furthermore, the magnon dispersion and the spin density of LiFeSi2O6 are presented. In many chiral multiferroics it is possible to reverse the chirality of the magnetic structure by an applied electric field providing the opportunity of driving hysteresis loops (chiral ratio vs. electric field). Results of the time dependence of this switching process in MnWO4 studied by stroboscopic techniques for polarised neutron scattering reveal a surprisingly slow relaxation process in the time scale of 2 ms to 30 ms and a strong temperature dependence. Furthermore, static hysteresis loops recorded on TbMnO3 and DyMnO3 are reported. In TbMnO3, the coercive field increases linearly with decreasing temperature. In DyMnO3, driving of hysteresis loops is possible only close to the ferroelectric phase transition. Further investigations on TbMnO3 show that the quasi-lock-in of the magnetic propagation vector takes place at temperatures slightly above the development of the chiral magnetic structure. In addition, the propagation vector increases linearly with isotropic pressure. X-ray diffraction on single crystals of TbMnO3 and YMn2O5 reveals that the deviation of the ions from their centrosymmetric positions in the ferroelectric phase is beyond the resolution limit of the performed diffraction experiments.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Magnetoelektrische Multiferroika sind gekennzeichnet durch eine starke Wechselwirkung magnetischer und ferroelektrischer Ordnung. Viele dieser Multiferroika mit starkem magnetoelektrischem Effekt bilden eine chirale, antiferromagnetische Magnetstruktur. In diesen Materialien ist es möglich, die elektrische Polarisation mit einem äußeren Magnetfeld, und umgekehrt, die antiferromagnetischen Domänen mit einem äußeren elektrischen Feld zu schalten. Die Beobachtung antiferromagnetischer Domänen ist nur mit einer mikroskopischen Methode zugänglich, wofür sich Neutronenstreuung mit polarisierten Neutronen als hervorragend geeignet erweist. Diese Arbeit handelt von Neutronen- und Röngenmessungen an verschiedenen (chiralen) antiferromagnetischen Multiferroika. Das Schalten von (chiralen) antiferromagnetischen Domänen steht im Vordergrund der Untersuchungen. Neutronendiffraktometrie liefert folgendes Bild von den Magnetstrukturen der Pyroxene NaFeSi2O6 und LiFeSi2O6: In LiFeSi2O6 gibt es einen magnetischen Phasenübergang bei 18 K unterhalb dessen eine verkantete, antiferromagnetische Ordnung mit magnetischer Raumgruppe P21/c' vorliegt. In NaFeSi2O6 gibt es zwei magnetische Phasenübergänge. Beide Phasen sind inkommensurabel mit Propagationsvektor k = (0, 0.77, 0). Unterhalb von 8 K setzt eine transversale Spindichtewelle mit magnetischen Momenten in der ac-Ebene ein, die sich unterhalb von 6 K in eine helikale Struktur verwandelt, wobei die Momente in der ac-Ebene bleiben. Sphärische Neutronenpolarisationsanalyse zeigt, dass antiferromagnetische Domänen in LiFeSi2O6 mit einer Kombination von elektrischen und magnetischen Feldern ausgerichtet werden können. Die Magnetstruktur in LiFeSi2O6 ist toroidal. Daher werden die Ergebnisse im Zusammenhang mit der Ausrichtung toroidaler Domänen diskutiert. Zusätzlich werden die Magnonendispersion und die Spindichte von LiFeSi2O6 besprochen. In vielen chiralen Multiferroika kann die Chiralität der Magnetstruktur durch das Anlegen eines elektrischen Feldes umgekehrt werden. Dies ermöglicht das Aufnehmen von Hysteresekurven (chirales Verhältnis gegen elektrisches Feld). Die Untersuchung der Zeitskala dieses Schaltprozesses in MnWO4 mit stroboskopischer, polarisierter Neutronenstreuung zeigt ein überraschend langsames Schaltverhalten im Bereich von 2 ms bis 30 ms und eine starke Temperaturabhängigkeit. Des weiteren werden statische Hysteresekurven an TbMnO3 und DyMnO3 gezeigt. In TbMnO3 nimmt das Koerzitivfeld linear mit fallender Temperatur zu. In DyMnO3 können Hysteresezyklen nur in der Nähe des ferroelektrischen Phasenübergangs durchlaufen werden. Weitere Untersuchungen an TbMnO3 zeigen, dass der quasi-lock-in des magnetischen Propagationsvektors knapp oberhalb des Einsetzens der chiralen magnetischen Ordnung stattfindet. Der Propagationsvektor verändert sich zusätzlich linear mit isotropem Druck. Röntgen-Einkristalldiffraktometrie an TbMnO3 und DyMnO3 zeigt, dass die Auslenkung der Ionen aus ihrer zentrosymmetrischen Lage in der ferroelektrischen Phase sehr gering ist und unterhalb des Auflösungsvermögens der durchgeführten Messungen liegt. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Baum, Max Michael mbaum@ph2.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-52585
Date:	2013
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language multiferroics; neutron scattering; solid-state physics English Multiferroika; Neutronenstreuung; Festkörperphysik German
Date of oral exam:	5 July 2013
Referee:	Name Academic Title Braden, Markus Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/5258