Universität zu Köln

Wysocki, Lena ORCID: 0000-0002-7540-2683 (2022). Tunable magnetic anisotropy and magnetotransport properties of epitaxial oxide ferromagnetic heterostructures. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

This dissertation discusses the magnetic and magnetotransport properties of different perovskite oxide thin films. The focus lies on the ferromagnets strontium ruthenate and ruthenium-substituted lanthanum strontium manganite. Both materials are promising candidates in the view of the creation of topologically non-trivial structures, such as magnetic skyrmions. This originates from the possibility to modify the magnetic properties, such as the magnetic anisotropy, for instance by layer thickness variations and interfacial engineering. After the first observation of hump-like features that resemble a topological Hall effect in SrRuO3-SrIrO3 bilayers, several studies aimed to unravel the origin of these anomalies. If skyrmions indeed form in such SrRuO3-SrIrO3 heterostructures, the magnetic coupling between the magnetic layers will be of particular relevance, since the coupling of the skyrmions across the multilayer stack would be desirable. This question was addressed in the framework of the thesis by the artificial design and investigation of SrRuO3-SrIrO3 heterostructures. For 2 MLs thick insulating spacer, only very weak coupling between the individual magnetic SrRuO3 layers was observed, whereas no coupling was observed for thicker SrIrO3 spacers. Such magnetic decoupling of the SrRuO3 is undesirable in the view of the coupling of skyrmions across the multilayer stack. Thus, alternative perovskite oxides should be considered as spacer materials in order to achieve ferromagnetic coupling of the SrRuO3 layers. Since enhanced ferromagnetic coupling was observed when the SrRuO3 layers were separated by metallic LaNiO3 spacers, a similar heterostructure design with strong spin-orbit coupled, but metallic spacers might be of future research interest. Due to the experimental challenges in the imaging of nanosized skyrmions, Hall effect measurements are frequently used to detect fingerprints of magnetic skyrmions. When conduction electrons get scattered by skyrmions, the topological Hall effect (THE) can be detected with technically simple experimental set-ups. However, it is problematic that also other phenomena, such as multiple, parallel (anomalous) Hall channels, can generate features that resemble a topological Hall effect. This issue was emphasized by different examples within this thesis. The magnetic force microscopy (MFM) study of an ultrathin SrRuO3-SrIrO3 bilayer, capped by SrZrO3, showed that peak-like features can be observed in Hall measurements without the existence of skyrmions. The MFM investigations revealed variations of the local layer thickness and corresponding differences of the switching fields in a bare SrRuO3 thin film. These thickness variations were also seen in the trilayer and expected to lead to band structure variations of the anomalous Hall constant. Within the model of multiple anomalous Hall channels, these local variations of switching field and AHE constant can explain the THE-like features. It was demonstrated in a second study that hump-like anomalies can be generated in the Hall loops in SrRuO3-based heterostructures, when the individual SrRuO3 layers possess distinct switching fields and anomalous Hall constants. For this purpose, heterostructures with two SrRuO3 layers of different thickness and therefore with different anomalous Hall constants and coercive fields were investigated. Here, the total Hall voltage can be written as the sum of the Hall voltages of the individual layers. This emphasizes that the conclusion about the presence of skyrmions based on transport measurements only, can be faulty. This further highlights the importance of techniques that are capable to proof the existence of skyrmions, such as real space imaging. In the second part of this dissertation, ruthenium-substituted lanthanum strontium manganite (La0.67Sr0.33Mn0.95Ru0.05O3) films, grown under moderate compressive strain on LSAT(100) substrates, were investigated. A nonmonotonic dependence of the magnetic anisotropy on the layer thickness was observed and attributed to the distinct temperature dependencies of the individual contributions of the magnetic anisotropy. Finally, strong in-plane anisotropic magnetoresistance was seen in a 42.5 nm La0.67Sr0.33Mn0.95Ru0.05O3 thin film deposited on LSAT(100). This anisotropic magnetoresistance, with mirrorlike features for the two orthogonal current directions, could be related with the magnetic anisotropy. The macroscopic magnetic behavior is in good agreement with the formation of parallel magnetic stripe domains, which were observed in a magnetic force microscopy study. The preferential alignment of the magnetic stripe domains furthermore explained the current-direction dependent contribution of magnetic domain wall resistance to the overall magnetoresistance. However, the understanding of the connection between the size and orientation of the magnetic stripe domains and the structural domains still needs to be improved. In contrast to the investigated SrRuO3 films which typically show strong perpendicular magnetic anisotropy, when it is interfaced with SrIrO3 or SrZrO3, the La0.67Sr0.33Mn0.95Ru0.05O3 films under study possessed a weak magnetic anisotropy with preferential magnetization alignment perpendicular to the thin film surface in a thickness-dependent temperature range. This is promising in the view of the tailoring of the magnetic state by small distortions of the (magnetic) energetic balance by modifications of the heterostructure design. The interfacing of Ru-substituted LSMO layers with a strong spin-orbit coupling material, such as SrIrO3, is therefore a possibility that might stabilize magnetically non-trivial structures and is considered as promising research topic in the future.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Diese Dissertation behandelt die magnetischen und magneto-elektrischen Eigenschaften verschiedener oxidischer Perovskitdünnschichtsysteme. Hierbei liegt der Fokus auf den zwei Ferromagneten Strontium Ruthanat sowie Rutheniumsubstituiertem Lanthanum Strontium Manganat. Beide Materialien sind vielversprechende Kandidaten im Hinblick auf die Erzeugung topologisch nicht-trivialer Strukturen, wie z.B. magnetischer Skyrmionen. Dies ist dadurch bedingt, dass die magnetischen Eigenschaften, wie beispielweise die magnetische Anisotropie, durch Schichtdickenvariation oder Modifikation der Grenzflächen kontrolliert werden können. Nach der ersten Beobachtung von Peaks in den Hallmessungen von SrRuO3-SrIrO3 Bilagen, die einem topologischen Halleffekt ähnelten, wurden viele Studien durchgeführt, die den Ursprung dieser Peaks evaluieren wollten. Unter der Annahme, dass tatsächlich Skyrmionen in diesem System erzeugt werden können, ist die magnetische Kopplung der Skyrmionen innerhalb der Heterostruktur im Hinblick auf potentielle Anwendungsmöglichkeiten essenziell. Die Thematik der Stärke der magnetischen Kopplung der einzelnen Lagen wurde im Rahmen dieser Dissertation betrachtet. Hierfür wurden asymmetrische SrRuO3-SrIrO3 Heterostrukturen hergestellt und im Hinblick auf ihre magnetischen Eigenschaften untersucht. Trotz der geringen Dicke der trennenden SrIrO3 Schicht konnte nur eine sehr geringe (antiferromagnetische) Kopplung der Strontium Ruthanat Schichten realisiert werden. Da dies im Hinblick auf die bevorzugte Kopplung der Skyrmionen innerhalb der Heterostruktur nicht gewünscht ist, sollten andere Materialen als mögliche Trennschicht betrachtet werden. Die erfolgreiche ferromagnetische Kopplung der Strontium Ruthanat Schichten durch metallisches LaNiO3 könnte hierbei als erster Anhaltspunkt gewählt werden, sodass zukünftig metallische Trennschichten, die zusätzlich eine starke Spin-Bahn Kopplung besitzen sollten, untersucht werden können. Bei der Detektion von magnetischen Skyrmionen, dessen experimentelle Darstellung aufgrund ihrer Größe im Nanometerbereich herausfordernd ist, haben Hall-Messungen eine besondere Bedeutung. In Anwesenheit von Skyrmionen werden die Leitungselektronen durch das skyrmiongenerierte Magnetfeld abgelenkt, was einen zusatzlichen Beitrag in den Hall-Messungen erzeugt, den sogenannten topologischen Hall-Effekt. Problematisch ist hierbei, dass Beiträge, die einem topologischen Hall-Effekt ähneln, auch durch andere Phänomene wie z.B. multipel anomale Hall-Kanäle generiert werden können. Dies konnte im Rahmen dieser Thesis anhand mehrerer Beispiele gezeigt werden. In ultradünnen gecappten SrRuO3-SrIrO3 Bilagen verdeutlichte unsere Magnetic Force Microscopy Studie, dass peakähnliche Strukturen in Hall-Messungen auch ohne die Existenz von Skyrmionen beobachtet werden können. Weiterhin wurden lokale Variationen in der Schichtdicke der Strontium Ruthanat-Lage entdeckt, die zu lokal verschiedenen Koerzitivfeldern sowie vermutlich unterschiedlichen anomomalen Hall-Konstanten geführt haben. Im Rahmen des Modells der verschiedenen anomalen Hall-Kanäle kann dies die beobachteten Anomalien erklären. In einer weiteren Studie konnten wir zeigen, dass peakähnliche Strukturen in den Hall-Messungen von Heterostrukturen gezielt erzeugt werden können, wenn die einzelnen SrRuO3 Lagen verschiedene Koerzitivfelder und anomale HallKonstanten besitzen. Hierzu wurden wiederum asymmetrische Heterostrukturen betrachtet, die zwei ferromagnetische SrRuO3 Schichten mit unterschiedlichen magnetischen und Hall Eigenschaften besaßen. Die effektiv gemessene Hallspannung konnte hierbei als Summe der beiden einzelnen Schichten dargestellt werden. Die hierbei entdeckten, scharfen Peaks in den Hall-Messungen konnten so auf die Existenz mehrerer Kanäle und nicht auf die Existenz von Skyrmionen zurückgeführt werden. Damit konnte gezeigt werden, dass die finale Schlussfolgerung der Existenz von Skyrmionen ausschließlich basierend auf Hall-Messungen nicht hinreichend ist. Die Ergebnisse verdeutlichen weiterhin die Relevanz von Messmethoden, die Skyrmionen tatsächlich nachweisen können, wie z.B. bildgebende Verfahren im Realraum. In einem weiteren Kapitel dieser Thesis wurden Ruthenium-substituierte Lanthanum Strontium Manganat La0.67Sr0.33Mn0.95Ru0.05O3 Dünnschichten untersucht. Diese zeigten eine nichtmonotone Schichtdickenabhängigkeit der magnetischen Anisotropie aufgrund der verschiedenen Temperaturabhängkeiten der einzelnen Beiträge zur magnetischen Anisotropie. Weiterhin wurde in einem 42.5 nm dicken La0.67Sr0.33Ru0.05Mn0.95O3 Film, der auf LSAT unter epitaktischer, biaxialer, kompressiver Spannung gewachsen wurde, ausgeprägte Anisotropie des Magnetotransports in der Filmebene beobachtet. Dieser anisotrope Magnetowiderstand für die zwei orthogonalen Stromrichtungen konnte auf die magnetische Anisotropie in der Filmebene zurückgeführt werden. Das makroskopische magnetische Verhalten ist hierbei in guter Übereinstimmung mit der Bildung magnetischer Streifendomänen, die im Rahmen unserer MFM Studie beobachtet wurden. Die bevorzugte Ausrichtung der parallen Streifendomänen erklärt außerdem die Existenz des stromrichtungsabhängigen Beitrags des Domänenwandwiderstands zum gesamten Magnetowiderstand. Während die untersuchten Strontium Ruthanat Filme typischerweise eine starke senkrechte magnetische Anisotropie zeigten, wenn sie Grenzflächen mit SrIrO3 oder SrZrO3 besaßen, zeigten die untersuchten Ruthenium-substituierten LSMO Filme eine vergleichsweise geringe senkrechte magnetische Anisotropie, die temperatur- und schichtdickenabhängig war. Dies ist im Hinblick auf die mögliche Steuerung der magnetischen Struktur vielversprechend. Die Ergebnisse machen Hoffnung, dass die magnetische Anisotropie durch kleine Modifikationen der Heterostruktur modifiziert werden kann. Das Grenzflächenengineering mit SrIrO3 ist hierbei als Möglichkeit für zukünftige Forschungen zu erwähnen, da an der Grenzfläche mit dem Spin-Bahn gekoppelten Material, eventuell eine Dzyaloshinskii–Moriya Wechselwirkung induziert werden könnte. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Wysocki, Lena UNSPECIFIED orcid.org/0000-0002-7540-2683 UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-644986
Date:	2022
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language SrRuO3; SrIrO3; La0.67Sr0.33Mn(1-x)RuxO3 English perovskite oxides English pulsed-laser deposition English epitaxial heterostructures English anomalous Hall effect; topological Hall effect English SQUID magnetometry English magnetotransport English magneto-optical Kerr effect English
Date of oral exam:	21 June 2022
Referee:	Name Academic Title van Loosdrecht, Paul H. M. Prof. Dr. Dörr, Kathrin Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/64498