Schiffer, Markus Hermann (2018). Ein dediziertes Beschleuniger-Massenspektrometer für mittelschwere Radionuklide am Kölner FN-Tandembeschleuniger. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

In dieser Arbeit wurde erfolgreich ein Beschleuniger-Massenspektrometer für mittelschwere Radionuklide am Kölner FN-Tandembeschleuniger berechnet, aufgebaut und getestet. Mit diesem AMS-System konnten (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnisse im Bereich von 1e-9 bis 1e-10 mit einem Detektionslimit von 7,2e-13 erstmalig an einem 10MV Tandembeschleuniger gemessen werden. Das aufgebaute AMS-System ist dediziert für den Nachweis von mittelschweren Radionukliden. Es verfügt über einen achromatischen Injektor mit Fast-Injection-System sowie ein Hochenergie-Massenspektrometer mit einem 90°-Analysiermagneten (rho=1,1 m), hinter dem die Ionenströme der stabilen Nuklide in Offset-Farady-Cups gemessen werden. Die Isobarenunterdrückung kann über eine mehrstufige isotopenspezifische Energieverlust-Messung mit Kombinationen aus Siliziumnitrid-Folien, einem 30° elektrostatischen Analysierer (rho=3,5 m), einem 4 m Time-of-Flight-System sowie einem Gasionisationsdetektor erfolgen. Zusätzlich wurde das AMS-System für die Erhöhung der Transmission bei Radionuklidmessungen wie 60Fe um einen 135°-Magneten (rho=0,9 m) für den gasgefüllten Modus erweitert. Entscheidend sind bei allen AMS-Messungen die erreichbare Sensitivität und das Detektionslimit. Die hier gegebene Definition der fehlernormalisierten Sensitivität ermöglicht den Vergleich der Ergebnisse der (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnismessungen mit den Werten etablierter Labore. Das erreichte Detektionslimit ist trotz der niedrigen Ionenenergien mit anderen Forschungseinrichtungen vergleichbar, die über Tandembeschleuniger mit höherer Terminalspannung verfügen. Das gesamte AMS-System wurde mit Messungen von stabilen Isotopen und Isotopenverhältnissen überprüft. Bei den Testmessungen zu (41Ca/40Ca)-Isotopenverhältnissen wurde ohne passive Absorber ein Detektionslimit von <5,32e-13 erreicht. Bei den (53Mn/55Mn)-Isotopenverhältnismessungen wurde der hohe 53Cr Isobarentrennungsfaktor mit Siliziumnitrid-Folien und elektrostatischem Analysierer durch die Verwendung der optimalen Siliziumnitrid-Foliendicke erreicht. Die Foliendicke wurde unter Berücksichtigung der Beiträge der 53Cr Nachbarladungszustände berechnet. Eine weitere Unterdrückung des Isobars ohne starke Reduktion des Radionuklids konnte mit Schlitzen in der dispersiven Ebene vor dem elektrostatischen Analysierer erreicht werden. Die erreichte Isobarenunterdrückung mit Siliziumnitrid-Folien und dem 4 m Time-of-Flight-System ist nur hoch, wenn die Kernladungszahl des Isobars höher als die des Radionuklids ist. Die Isobarentrennung in einem 2-Anoden-Gasionisationsdetektor wurde mit den verschiedenen Kombinationen der mehrstufigen Energieverlustmessungen bestimmt. Durch die Verwendung des Gasionisationsdetektors direkt hinter dem elektrostatischen Analysierer konnte die Sensitivität der 53Mn-Messung gesteigert werden. Des Weiteren wurde das Isobarentrennungsvermögen von 53Cr/53Mn und 60Ni/60Fe über die Messung der charakteristischen Projektil-Röntgenenergien bestimmt. Dabei zeichnete sich der Messaufbau durch die intrinsische Kalibration des Energiespektrums über die M_alpha, L_alpha und L_beta Linien des Goldtargets aus.

Item Type: Thesis (PhD thesis)
Translated title:
TitleLanguage
A dedicated accelerator mass spectrometer at the Cologne FN-Tandem AcceleratorEnglish
Translated abstract:
AbstractLanguage
In this dissertation an accelerator mass spectrometer for medium mass radionuclides was successfully designed for the Cologne FN accelerator. With this AMS-system (53Mn/55Mn) isotopic ratios are measurable at a 10 MV tandem accelerator in the range of 10e-9 to 1e-12 for the first time, with a detection limit of 7.2e-13. The setup is dedicated for medium mass radionuclide measurements. It consists of an achromatic injector with a fast injection system and a high energy mass spectrometer with a 90° analyzing magnet (rho=1.1 m) followed by a multi Faraday offset cup chamber. The isobar separation will be done with an isotope specific multi step energy loss measurement with combinations of silicon-nitride foils, a 30° electrostatic analyzer (rho=3.5 m), a 4 m time-of-flight system and a gas ionization detector. Additionally a 135° magnet (rho=0.9 m) was installed to gain higher transmissions for measurements like 60Fe. For every measurement of isotopic ratios the sensitivity and the detection limit is crucial. The error normalized sensitivity defined in this thesis allows a comparison of the (53Mn/55Mn) isotopic ratio measurement with established laboratories. The measured detection limit is comparable to other research centers with tandem accelerators with higher terminal voltage despite of the achievable ion energy at the Cologne 10 MV FN accelerator. The whole system was tested with measurements of stable ion beams and isotopic ratios. During the test measurements of (41Ca/40Ca) isotopic ratios without passive absorbers a detection limit of <5.32e-13 was reached. A high 53Cr suppression in the (53Mn/55Mn) isotopic ratio measurement with the electrostatic analyzer was reached by using the optimal silicon-nitride degrader foil thickness. The foil thickness was calculated by the contribution of the neighboring charge states of the interfering isobar 53Cr. An additional suppression was achieved with slits in the dispersive plane in front of the electrostatic analyzer. The isobar suppression with degrader foils and the time-of-flight system is high, if the nuclear charge of the isobar is higher than the nuclear charge of the radionuclide. The isobar suppression of the gas ionization detector was tested with different combinations of the multi step energy loss measurement. It was possible to increase the sensitivity of the 53Mn measurement by the use of the gas ionization detector directly behind the electrostatic analyzer. Additionally the isobar suppression power of 53Cr/53Mn and 60Ni/60Fe by characteristic projectile x-ray measurement was determined. The calibration of the setup was possible by the intrinsic determination of the gold target energies, M_alpha, L_alpha and L_beta.English
Creators:
CreatorsEmailORCID
Schiffer, Markus Hermannmschiffer@ikp.uni-koeln.deUNSPECIFIED
URN: urn:nbn:de:hbz:38-81807
Subjects: Physics
Uncontrolled Keywords:
KeywordsLanguage
Beschleuniger-Massenspektrometrie Accelerator Mass Spectrometry AMS 53Mn 60FeUNSPECIFIED
Faculty: Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions: Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Institute for Nuclear Physics
Language: German
Date: 23 March 2018
Date of oral exam: 11 January 2018
Referee:
NameAcademic Title
Dewald, Alfredapl. Prof. Dr.
Jolie, JanProf. Dr.
Synal, Hans-ArnoProf. Dr.
Refereed: Yes
URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/8180

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