Spezifische Wärme von La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) und Li(2)CuO(2)

Schöneberger, Ralph (2002). Spezifische Wärme von La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) und Li(2)CuO(2). PhD thesis, Universität zu Köln. Open Access

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Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird die spezifische Wärme von La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) und Li(2)CuO(2) untersucht. Die Experimente zu La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) können das von anderen Gruppen vorgeschlagene Modell der Phasenseparation bestätigen. Eine ganaue Analyse der Daten zeigt aber auch, dass das einfache Bild eines zweiphasigen Systems, in dem eine ferromagnetisch-metallische Phase auf Kosten einer ladungsgeordnet-isolierenden Phase anwächst und bei T[MI] zu einem perkolativen Metall-Isolator-Übergang führt, die Eigenschaften von La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) nicht vollständig beschreiben kann. Dies wird zunächst dadurch deutlich, dass im Bereich des Metall-Isolator-Überganges - im Widerspruch zu einem rein perkolativen Charakter des Phasenüberganges - eine kleine Anomalie in der spezifischen Wärme nachgewiesen werden kann, die mit dem Abknicken des Widerstandes korreliert. Desweiteren existiert bei einer Temperatur von ungefähr 180 K eine bisher noch nicht beobachtete antiferromagnetische Ordnung, die oberhalb eines kritischen Feldes H[C] zerstört wird. Der von anderen Gruppen ebenfalls beobachteten Ladungsordnungüberganges bei ca. 210 K wechselt bei H[C] seinen Charakter -- eine ferromagnetische Ordnung wird induziert. H[C] steigt systematisch mit der Praseodym-Konzentration an, während die Neeltemperatur mit steigender Praseodym-Konzentration linear abfällt. Neben diesen Beobachtungen zeigt sich völlig unerwartet in zwei der vier untersuchten Proben eine weitere Anomalie bei ca. 260 K. Möglicherweise wird hierdurch ein Hinweis auf eine - von der Theorie vorhergesagten - neue Temperaturskala gegeben, die durch das Einsetzen der Clusterbildung in inhomogenen Kristallen gekennzeichnet ist. Die Untersuchungen der ungewöhnlichen Hystereseeffekte der spezifischen Wärme untermauern diese Interpretation. Die Untersuchungen der spezifischen Wärme von Li(2)CuO(2) ergeben den aus anderen Messdaten bekannten Neel-Übergang bei ca. 8.4 K. Oberhalb von 30 K lassen sich die Daten sehr gut durch ein Debye-Gesetz mit einer Debyetemperatur von 605 K beschreiben. Der von Rüdiger Klingeler in den Magnetisierungsmessungen beobachtete Spin-Flop-Übergang kann in der spezifischen Wärme nicht nachgewiesen werden, was die Möglichkeit einer anderen Interpretation der Ergebnisse - zum Beispiel einen verkantet antiferromagnetischen Zustand - nahe legt. Allerdings ist das Fehlen einer Anomalie in der spezifischen Wärme möglicherweise auch auf eine aufgrund der anisotropen Magnetisierung von Li(2)CuO(2) auftretende Drehung der Probe im Magnetfeld zurückzuführen, da der Spin-Flop-Übergang nur bei einer Feldrichtung parallel zur a-Achse auftritt. Die Drehung der Probe im Magnetfeld beeinflusst auf jeden Fall einen weiteren, ungewöhnlichen Effekt: Unterhalb der Neelordnung bildet sich in der spezifischen Wärme eine Anomalie aus, deren Form auf einen Phasenübergang erster Ordnung schließen läßt, deren Magnetfeldabhängigkeit jedoch weder mit den Magnetisierungsdaten korreliert noch von anderen Gruppe beschrieben wird. Eine Fixierung der Probe führt zu einer leichten Abschwächung des Effektes, aber nicht zu seiner Unterdrückung. Allerdings kann die Probe mit der verwendeten (quasiadiabatischen) Messmethode nicht vollständig fixiert werden, so dass eine endgültige Klärung des Effektes durch eine nichtadiabatische Methode, bei der die Probe auf einem unbeweglichen Untergrund festgeklebt ist, gegeben werden muss.

Item Type:

Thesis (PhD thesis)

Translated title:

Title	Language
Specific heat of La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) und Li(2)CuO(2)	English

Translated abstract:

Abstract

Language

The present thesis investigates the specific heat of La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) and Li(2)CuO(2). In the case of La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) the experiments confirm the model of phase-separation that was supposed by different groups. However, further investigation of the data reveals that - in order to fully describe the physics of La(5/8-x)Pr(x)Ca(3/8)MnO(3) - the easy picture of a ferromagnetic metallic phase that grows with decreasing temperature on cost of a charge ordered insulating phase, leading to a percolative metal-insulator transition, has to be extended. This is firstly shown by the existence of a small anomaly of the specific heat in the temperature range of the metal-insulator transition, what is in contradiction to a pure percolative transition. Apart from this an antiferromagnetic order could be proven at temperatures of T[N] approximately 180 K. Above a critical field H[C], this antiferromagnetic order is destroyed and the charge order transition at T[CO] approximately 210 K - that is also observered by several other groups - changes to a ferromagnetic order. H[C] and T[N] scale with the Praseodym concentration of the samples. Beside from this observations, at temperatures of approximately 260 K, well above the charge ordering, an unexpected extra peak is observed in specific heat data of two of the four samples. This peak at high temperatures may be assigned to the formation of nanoclusters. Theoretical work suggests the presence of a new temperature scale, where nanoclusters start forming upon cooling from high temperaures. This conclusion is in good agreement with the findings of an unusual hysteresis in specific heat, according to this anomaly. Investigation of the specific heat of Li(2)CuO(2) show the appearance of a well known long range antiferromagntic order at approximately 8.4 K. Above 30 K the data can be described using a Debye-model with a Debye temperature of 605 K. At lower temperature, magnetization measurements of Rüdiger Klingeler show a spin-flop transition at high fields. However, no contribution of a spin-flop can be found in specific heat data, what may leads to a different interpretation of the magnetization data - e. g. a canted antiferromagnetig order. Due to the anisotropic magnetization of Li(2)CuO(2) a possible rotation of the sample in external field must be considered, too. At least, rotating of the sample is involved in another surprising effect: specific heat measurements show a further anomaly directly below the Neel peak. This anomaly, that looks like a first order transition, does neither correspond to magnetization data nor to the results of other groups. Further fixation of the sample leads to a small reduction of the effect, but still it is not suppressed. However, because rotation of the sample cannot be finally excluded within the used (quasiadiabatic) measurement method, a clarification of this effect cannot be given without a nonadiabatic measurement where the sample is glued to a fixed specimen holder.

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