Universität zu Köln

Langenbach, Malte (2019). Giant directional dichroism in chiral Ni_3TeO_6 in THz spectroscopy in high magnetic fields. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Prototyp eines Magnetfeldsetups eines cw-THz-Spektrometers weiterentwickelt, so dass er erfolgreich in jedem konventionellen Magnetkryostaten eingesetzt werden kann. Voraussetzung für die Messung mit variablen Magnetfeldern bei tiefen Temperaturen ist lediglich die Erfüllung des Platzbedarfs. Durch zahlreiche erfolgreiche Messungen im Laufe der letzten Jahre konnte die Zuverlässigkeit des Systems in vielen Kühlzirkeln gezeigt werden. Mittels eines vergleichsweise einfachen Ansatzes wird die Messung von Proben mittels breitbandig zirkular polarisiertem Licht ermöglicht. Der Einfluss des Spektrometers auf die gemessene Phase erklärt quantitative die gemessene Gruppenverzögerung, wobei der Drift der Länge Delta L die größte Fehlerquelle ist. Dieser Drift wird bezüglich seines Einflusses, insbesondere in Kombination mit dem Magnetfeldsetup, analysiert und die Effektivität des vorhandenen 3-Laser-Aufbaus für die Korrektur dieses Drift demonstriert. Nach einer Diskussion des generellen Auftretens von Nicht-Reziprozität und Quadrochroismus basierend auf Symmetrieargumenten, wird ein mathematischer Ausdruck für den komplexen Brechungsindex des Probematerials Ni3TeO6 hergeleitet. Das Probenmaterial Ni3TeO6 wird allgemein vorgestellt und die vermessene Probe genau beschrieben, welche vor allem aufgrund ihrer geringen Größe besondere Anforderungen an die Messung stellt. So musste eine Möglichkeit gefunden werden um Beugungseffekte zu umgehen, welche üblicherweise das Messen einer solch kleinen Probe im THz- Frequenzbereich verhindern. Dies gelingt mittels einer Analyse, welche sich primär auf die gemessene Phase stützt, welche weniger von den Beugungseffekten beeinflusst wird als die gemessene Amplitude. Bei Messungen bei 3K werden Anregungen bei 372.4 GHz und 1058.8 GHz GHz nachgewiesen, welche sich klar bei Messungen mittels linkszirkular polarisiertem (LCP) und rechtszirkular polarisiertem (RCP) Licht unterscheiden. Dieser Effekt nennt sich Natürlicher Zirkularer Dichroismus. Die mathematische Beschreibung des Brechungsindex legt nahe, dass diese Anregungen elektromagnetisch aktiv sein müssen. Der Unterschied im Realteil des Brechungsindex für LCP und RCP Licht verursacht eine Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim Durchqueren der Probe. Dieser Effekt kann in der relativen Änderung der Transmission mittels der relativen Änderung des Winkels zwischen zweier linearer Polarisatoren trotz des Einflusses der Beugung nachgewiesen werden. Durch einen Fit basierend auf einem Modell für die Transmission von zirkular polarisiertem Licht und dem berechneten komplexen Brechungsindex N, kann die Temperaturabhängigkeit von Real- und Imaginärteil aufgezeigt werden. Zudem wird die Temperaturabhängigkeit der einzelnen Fitparameter dargestellt und mit dem Magnetfeldsetup zusätzlich deren Magnetfeldabhängigkeit untersucht. Das magnetfeldabhängige Aufspalten beider Anregungen kann durch die Kombination von Messungen an einer einzelnen Domäne und simultan an beiden unterschiedlichen Domänen gezeigt werden. Das Anpassen der Daten der einzelnen Domäne ermöglicht eine vorläufige Beschreibung der Magnetfeldabhängigkeit, wobei in erster Näherung, eine Feldabhängige Aufspaltung analog zum Zeeman Effekt reicht um die Daten zu beschreiben. Auf dieser Annahme beruhende Simulationen zeigen, sowohl ein drastisches Ansteigen des Winkels der Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim durchqueren der Probe für kleine Magnetfelder, als auch eine Differenz der Absorption von unpolarisiertem Licht zwischen zwei entgegengesetzten Ausbreitungsrichtungen in endlichem Magnetfeld. Dieser Effekt wurde bereits bei Messungen mit unpolarisiertem Licht beobachtet, allerdings konnte der zugrundeliegende Effekt des Unterschiedes zwischen der Absorption von LCP und RCP Licht schon in einer einzelnen Domäne und ohne angelegtes magnetisches Feld, erst im Rahmen der vorliegenden Arbeit verdeutlich werden.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language In this thesis, an early prototype of an existing magnetic field setup for a continuous wave THz spectrometer was improved to successfully operate in any conventional magneto cryostat meeting the space requirements for the setup. During the last years, several successful cooling cycles could prove the reliability of the setup. A comparatively simple approach was found, based on the polarization properties of the logspiral antennas, that allow for an investigation of samples with broadband circularly polarized light. A detailed investigation of contributions from the setup to the measured phase did not only quantitatively describe the group delay effect from the photomixers, but also found the length drift Delta L as the main source for drifts in the measured phase. These drifts were investigated concerning their impact on the data quality especially in combination with the magnetic field setup, and the effectiveness of the existing 3 laser setup for the correction of these drifts could be demonstrated 4. After a discussion of the general appearance of non-reciprocity and quadrochroism based on symmetry, a mathematical approach results in the an expression of the refractive index for the material Ni3TeO6 in the absence of an external magnetic field. An overview of literature on the material Ni3TeO6 is followed by a short summarization of the particular sample measured within this thesis. Due to its limited size, a way to circumvent the diffraction problems which usually prevent measuring small samples in the THz regime had to be found. This was done by concentrating on the phase data which is comparably less affected by diffraction than the amplitude data. With the combination of the possibility of measuring a very small sample with circularly polarized light, two excitations 372.4 GHz and 1058 GHz, which were clearly different for measuring with LCP and RCP light already in zero magnetic field, were found using an optical cryostat for measurements at 3 K. This effect is called natural circular dichroism. The mathematical description of the refractive index lead to the conclusion that those features have to be electromagnetically active. The difference in the real part of the refractive index for LCP and RCP light causes a relative rotation of polarization plane of linearly polarized light upon passing through the sample. This effect could be measured as a relative change in the transmittance upon changing the relative angle between two linear polarizers despite the influence of the diffraction on the THz amplitude. Using a fit based on a model for the transmittance of circularly polarized light and the calculated complex refractive index N, the temperature dependency of real and imaginary part of N could be illustrated. Furthermore the temperature dependence of the different fitting parameters could be extracted. With the magnetic field setup, the magnetic field dependency was investigated. A combination of measurements with a single domain sample and a multidomain sample reveals that both electromagnons at 372.4 GHz and 1058 GHz show a splitting in finite magnetic field. Fitting the data obtained for the single domain sample gives a preliminary description of the fitting parameters also in magnetic fields. In a first approximation for small fields, only adding Zeeman splitting is sufficient to describe the data. With this assumption, simulations based on the model used for the fit show the drastic increase of the rotation for the plane of polarization of linearly polarized light upon passing through the sample with an relatively small external magnetic field. Furthermore the effect of unpolarized light passing through the sample was simulated, revealing a huge difference for opposite propagation directions in finite magnetic fields. This effect was already discovered in measurements performed by collaborators but the underlying reason for this, the difference of the two excitations for LCP and RCP light respectively, already in zero magnetic field in one domain, was only found due to the work within this thesis. English
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Langenbach, Malte malte.langenbach@googlemail.com UNSPECIFIED UNSPECIFIED
Corporate Creators:	Universität zu Köln
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-99604
Date:	2019
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language THz spectroscopy UNSPECIFIED chiral UNSPECIFIED dichroism UNSPECIFIED
Date of oral exam:	25 February 2019
Referee:	Name Academic Title Grüninger, Markus Prof. Dr. Hemberger, Joachim Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/9960