Universität zu Köln

Thermal Transport in Cuprates, Cobaltates, and Manganites

Berggold, Kai (2006) Thermal Transport in Cuprates, Cobaltates, and Manganites. PhD thesis, Universität zu Köln.

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    Abstract

    The subject of this thesis is the investigation of the thermal transport properties of three classes of transition-metal oxides: Cuprates, cobaltates, and manganites. The layered cuprates R2CuO4 with R=La, Pr, Nd, Sm, Eu, and Gd show an anomalous thermal conductivity k. Two maxima of k are observed as a function of temperature for a heat current within the CuO2 planes, whereas for a heat current perpendicular to the CuO2 planes only a conventional phononic low-temperature maximum of k is present. Evidence is provided that the high-temperature maximum is caused by heat-carrying excitations on the CuO2 square lattice. Moreover, it is shown that the complex low-temperature and magnetic-field behavior of k in Nd2CuO2 is most likely caused by additional phonon scattering rather than by heat-carrying Nd magnons, as it was proposed in the literature. In the cobaltates RCoO3 with R=La, Pr, Nd, and Eu, a temperature-induced spin-state transition of the Co(3+) ions occurs. It is shown that the additional lattice disorder caused by the random distribution of populated higher spin states causes a large suppression of the thermal conductivity of LaCoO3 for T>25K. The effect is much weaker in PrCoO3 and NdCoO3 due to the increased spin gap. A quantitative analysis of the responsible mechanisms based on EuCoO3 as a reference compound is provided. A main result is that the static disorder is sufficient to explain the suppression of k. No dynamical Jahn-Teller distortion, as proposed in the literature, is necessary to enhance the scattering strength. Below 25K k is mainly determined by resonant phonon scattering on paramagnetic impurity levels, e.g. caused by oxygen non-stoichiometry. Such a suppression of the thermal conductivity by resonant scattering processes is e.g. known from Holmium ethylsulfate. This effect is most pronounced in LaCoO3, presumably due to magnetic polaron formation. In the doped compounds LaxSr1-xCoO3 with 0<=x<=0.25, a large thermopower, a low thermal conductivity, and a considerable large thermoelectric figure of merit is found. Here, k is strongly suppressed by the Sr-induced magnetic polarons, whereas the large thermopower arises from a large entropy contribution due to the different spin states of Co(3+) and Co(4+). In the orthorhombic manganites NdMnO3 and TbMnO3 complex temperature and field dependencies of k are observed. In combination with magnetic-field dependent thermal expansion measurements it is shown that the dominating effect determining k is resonant phonon scattering by the 4f orbitals of the R(3+) ions. The complicated magnetic structure of TbMnO3 at low temperature as well as the ferroelectricity has only a minor influence on the thermal conductivity.

    Item Type: Thesis (PhD thesis)
    Translated abstract:
    AbstractLanguage
    Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der thermischen Transporteigenschaften dreier Klassen von Übergangsmetalloxiden: Kupraten, Kobaltaten und Manganaten. Die geschichteten Kuprate R2CuO4 mit R=La, Pr, Nd, Sm, Eu und Gd zeigen eine ungewöhnliche Wärmeleitfähigkeit k. Zwei Maxima werden für k als Funktion der Temperatur für einen Wärmestrom entlang der CuO2-Ebenen beobachtet, während für einen Wärmestrom senkrecht zu den CuO2-Ebenen nur ein konventionelles phononisches Tieftemperaturmaximum auftritt. Es wird gezeigt, dass das Hochtemperaturmaximum durch Wärmetransport magnetischer Anregungen auf dem CuO2-Quadratgitter verursacht wird. Ein weiteres Ergebnis ist, dass das komplexe Tieftemperatur- und Magnetfeldverhalten von k in Nd2CuO4 am wahrscheinlichsten durch zusätzliche Phononenstreuung verursacht wird anstatt durch magnonischen Wärmetransport, wie es in der Literatur vorgeschlagen wurde. In den Kobaltaten RCoO3 mit R=La, Pr, Nd und Eu wird ein temperaturgetriebener Spinübergang der Co(3+)-Ionen beobachtet. Es wird gezeigt, dass die zusätzliche Gitterunordnung durch die zufällige Verteilung der besetzten angeregten Spinzustände eine starke Unterdrückung der Wärmeleitfähigkeit von LaCoO3 für Temperaturen oberhalb von 25 K verursacht. Dieser Effekt ist in NdCoO3 und PrCoO3 wegen der größeren Spin-Anregungslücke viel schwächer ausgeprägt. Eine quantitative Analyse wird durchgeführt, basierend auf EuCoO3 als Referenzsubstanz. Ein wesentliches Ergebnis ist, dass statische Unordung ausreicht die Unterdrückung von k zu erklären. Eine dynamische Jahn-Teller Verzerrung, wie sie in der Literatur vorgeschlagen wurde, ist nicht notwendig um die Stärke der Streuung zu beschreiben. Unterhalb von 25K wird k im wesentlichen durch resonante Streuung an paramagnetischen Verunreinigungszuständen bestimmt, welche z.B. durch nicht stöchiometrischen Sauerstoffgehalt verursacht werden können. Eine derartige Unterdrückung der Wärmeleitfähigkeit durch resonante Streuprozesse ist z.B. von Holmiumethylsulfat bekannt. Dieser Effekt ist in LaCoO3 am ausgeprägtesten, vermutlich durch die Bildung magnetischer Polaronen. In den dotierten LaxSr1-xCoO3 Verbindungen mit 0<=x<=0.25 wird eine große Thermokraft, eine niedrige Wärmeleitfähigkeit und ein nennenswerter thermoelektrischer Nutzfaktor gefunden. Hier wird k in Folge der durch Sr-Substitution induzierten magnetischen Polaronen stark unterdrückt, wogegen die große Thermokraft durch einen großen Entropiebeitrag verursacht wird, der durch die unterschiedlichen Spinzustände von Co(3+) und Co(4+) zustande kommt. In den orthorhombischen Manganaten NdMnO3 und TbMnO3 werden komplexe Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeiten von k beobachtet. In Kombination mit magnetfeldabhängigen Messungen der thermischen Ausdehnungs wird gezeigt, dass der dominierende Effekt, der k beeinflusst, durch resonante Streuung an 4f-Momenten gegeben ist. Sowohl die komplexe magnetische Struktur von TbMnO3 bei tiefen Temperaturen als auch die Ferroelektrizität scheinen nur einen schwachen Einfluss auf die Wärmeleitfähigkeit zu haben.German
    Creators:
    CreatorsEmail
    Berggold, Kaiberggold@ph2.uni-koeln.de
    URN: urn:nbn:de:hbz:38-19216
    Subjects: Physics
    Uncontrolled Keywords:
    KeywordsLanguage
    Festkörperphysik, Übergangsmetalloxide, Transport, Wärmeleitfähigkeit, Hochkorrelierte ElektronensystemeGerman
    solid-state physics, transition metal oxides, transport, thermal conductivity, highly correlated electron systemsEnglish
    Faculty: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
    Divisions: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät > II. Physikalisches Institut
    Language: English
    Date: 2006
    Date Type: Completion
    Date of oral exam: 04 December 2006
    Full Text Status: Public
    Date Deposited: 22 Jan 2007 12:45:25
    Referee
    NameAcademic Title
    Freimuth, AxelProf. Dr.
    URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/1921

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