Universität zu Köln

Marchhart, Oscar ORCID: 0000-0003-2694-7668 (2026). Ion-Laser-Interaction Mass Spectrometry of 90Sr for industrial scale operation. PhD thesis, Universität zu Köln.

PDF Dissertation_Marchhart.pdf Download (66MB)

Abstract

90Sr (T1/2=28.91 a) is highly radiotoxic nuclide produced with high yield in nuclear fission. Its origin in the environment and global distribution is almost exclusively of anthropogenic nature through releases from atmospheric nuclear weapons tests, nuclear power plants or nuclear fuel reprocessing plants. This work demonstrates the feasibility of measuring 90Sr in soil and concrete samples on an industrial scale, i.e., processing and measuring hundreds to a thousand samples per year, using ion-laser-interaction assisted accelerator mass spectrometry (AMS). In a collaboration between the University of Cologne and the University of Vienna a new ion cooler design has been developed, built and its performance has been tested. The new design features elliptically shaped injection and extraction electrodes, as well as a new guiding electrode structure. The guiding field strength produced by the guiding electrodes (5 - 20 V/m), has a noticeable effect on the ion residence time, which typically ranges from a few to tens of ms. Overall, ion cooler transmissions of up to 30% have been achieved for 27AlO⁻ and 63Cu⁻ beams and up to 25% for 88SrF3⁻. First AMS measurements of 90Sr were successfully conducted with the Anion Laser Isobar Separator (ALIS) setup at the 6 MV accelerator of CologneAMS. A blank level of 90Sr/Sr=(6.94±4.29)x10e-13 was achieved, which corresponds to a limit of detection of 11 mBq. Reference material from the 10e-11 range down to the 10e-12 range has been successfully measured, and their linearity was reproduced. For AMS measurements, the 3+ charge state is used at a terminal voltage of 5 MV with an accelerator transmission of 22%. ALIS achieves an isobar suppression of up to 300 using a He buffer gas in conjunction with a 532 nm laser. Furthermore, the extraction of SrF3⁻ results in a Zr suppression of <3000 in the ion source and the Zr suppression in the detector reaches up to 100, yielding a total 90Zr suppression of >10e+6. A new chemical sample preparation protocol for AMS measurements of 90Sr in soil and concrete samples has been developed. The processing of one sample batch, which generally contains between six and ten samples, requires approximately 40 h of working time, with a projected completion time of four to five working days. With the current protocol one person could process between 350 - 520 samples per year. The validity of the sample preparation has been successfully verified at VERA, measuring IAEA reference material for soil samples and by comparison of LSC results with the AMS results for concrete samples. With the new sample preparation protocol, high chemical yields and quality factors around 90% are achieved for both concrete and soil. It has been demonstrated that samples in the range of 100 mg up to 10 g yield accurate AMS results. For large samples (>5 g), this is achieved by a "leachate aliquot" approach. In this approach, the entire sample is leached, but only a small liquid aliquot is further processed. Nevertheless, the obtained AMS result is still representative for the whole sample. Furthermore, the AMS measurement efficiency of 90Sr was improved by up to 70% due to higher counting statistics coming from better performance of the processed samples.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language 90Sr (T1/2=28.91 a) ist ein hochgradig radiotoxisches Nuklid, das mit hoher Ausbeute bei der Kernspaltung entsteht. Der Ursprung und die globale Verbreitung sind durch Freisetzungen aus atmosphärischen Kernwaffentests, Kernkraftwerken oder Wiederaufbereitungsanlagen nahezu ausschließlich anthropogener Natur. Die Arbeit demonstriert die Durchführbarkeit der Messung von 90Sr Messung im industriellen Maßstab in Boden- und Betonproben, d.h. die Verarbeitung und Messung von Hunderten bis tausend von Proben pro Jahr, mittels durch Ionen-Laser-Wechselwirkung unterstützte Beschleunigermassenspektrometrie (AMS). Im Rahmen einer Zusammenarbeit zwischen der Universität zu Köln und der Universität Wien wurde ein neuer Ionenkühler entwickelt, gebaut und seine Funktionalität getestet. Das neue Design verfügt über elliptisch geformte Injektions- und Extraktionselektroden sowie eine neuartige Leitelektrodenstruktur. Die von den Leitelektroden erzeugte elektrische Feldstärke (5 - 20 V/m) wirkt sich spürbar auf die Aufenthaltsdauer der Ionen aus, die typischerweise einige ms bis einige zehn ms beträgt. Für 27AlO⁻ und 63Cu⁻ wurden Ionenkühlertransmissionen von bis zu 30% und für 88SrF3⁻ von bis zu 25% erreicht. Am 6 MV Beschleuniger von CologneAMS wurden erste erfolgreiche AMS Messungen von 90Sr mit dem Anion Laser Isobar Separator (ALIS) durchgeführt. Dabei wurde ein Blanklevel von 90Sr/Sr=(6,94±4,29)x10e-13 erreicht, was einer Nachweisgrenze von 11 mBq entspricht. Referenzmaterial im Bereich von 10e-11 bis 10e-12 wurden erfolgreich gemessen und die Linearität konnte reproduziert werden. Für die AMS Messungen wurde der 3+ Ladungszustand verwendet, welcher bei einer Terminalspannung von 5 MV eine Transmission von 22% hat. ALIS, mit He als Puffergas und einem 532 nm-Laser, erreicht eine Isobarenunterdrückung von bis zu 300. Die Extraktion von SrF3⁻ aus der Ionenquelle führt zu einer Zr Unterdrückung von <3000 und im Detektor wird eine Unterdrückung von bis zu 100 erreicht, wodurch eine Gesamtunderückung von >10e+6 für 90Zr erzielt wird. Für AMS Messungen von 90Sr in Boden- und Betonproben wurde desweiteren eine verbesserte chemische Probenaufbereitung entwickelt. Die neue Aufbereitung eines Probenbatches, welcher üblicherweise aus sechs bis zehn Proben besteht, benötigt ca. 40 h, wodurch sie in vier bis fünf Arbeitstagen durchführbar ist. Eine Person ist dadurch in der Lage jährlich zwischen 350 - 520 Proben aufzubereiten. Die Validität wurde bei VERA für Bodenproben durch Messungen von IAEA-Referenzmaterialien und für Betonproben durch den Vergleich von LSC Ergebnissen mit den AMS Ergebnissen überprüft. Mit der neuen Probenaufbereitung werden hohe chemische Ausbeuten und "Quality Faktoren" erzielt, welche für Boden- und Betonproben im Bereich von 90% liegen. Es wurde gezeigt, dass Proben im Bereich von 100 mg bis 10 g genaue AMS-Ergebnisse liefern. Bei großen Proben (>5 g) wird dies durch einen "Auslaugungsaliquot"-Ansatz erreicht. Bei diesem Ansatz wird die gesamte Probe ausgelaugt, aber nur eine kleines Flüssigkeitsaliquot weiterverarbeitet. Dennoch erhält man durch die AMS Messung weiterhin ein genaues Resultat, welches repräsentativ für die gesamte Probe ist. Desweiteren wurde durch die neue Aufbereitung die Zählstatistik von AMS Messungen von 90Sr wurde verbessert, wodurch die Messeffizienz um bis zu 70% steigt. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Marchhart, Oscar UNSPECIFIED https://orcid.org/0000-0003-2694-7668 UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-802651
Date:	2026
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute for Nuclear Physics
Subjects:	Physics Chemistry and allied sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Accelerator Mass Spectrometry UNSPECIFIED 90Sr UNSPECIFIED ILIAMS UNSPECIFIED ALIS UNSPECIFIED concrete UNSPECIFIED soil UNSPECIFIED laserphotodetachment UNSPECIFIED
Date of oral exam:	13 March 2026
Referee:	Name Academic Title Mücher, Dennis Prof. Dr. Wallner, Anton Prof. Dr. Steinhauser, Georg Univ.Prof. Mag.rer.nat. Dr.techn.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/80265