Universität zu Köln

Craes, Fabian (2014). Scanning Tunneling Spectroscopy on Graphene Nanostructures. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

This thesis describes investigations on graphene nanostructures by the means of scanning tunneling microscopy (STM)and spectroscopy (STS) in ultra high vacuum at low temperature (5.5 K), focused on their electronic structure on the local scale. The experiments are based on structurally highly perfect epitaxial graphene on Ir(111) [gr/Ir(111)], but extend the range towards new graphene based nanomaterials. The first topic comprises the development of new nanomaterials which keep the structural coherency of epitaxial graphene on Ir(111) at a reduced electronic substrate interaction, in particular concerning graphene's quasi-relativistic Dirac particles. Therefor, we present the first study on graphene quantum dots (GQDs) on silver (gr/Ag). In STS, we observe the Ag(111) surface state on 15 ML of Ag on Ir(111), study its behavior in the presence of graphene, and discuss its role in the observation of Dirac electron confinement on GQDs. We find the surface state suppressed in 1 ML of Ag on Ir(111). In a next step we present an experimental advancement towards a system, where the metallic surface states are completely absent, namely oxygen covered Ir(111) [O/Ir(111)]. In an STS study, we discover new oxygen superstructures on iridium under graphene and two types of charge effects in the GQDs' local density of states (LDOS). We present the first unambiguous experimental observation of Dirac electron confinement on GQDs. We calculate the Dirac dispersion relation on the basis of our experimental data and confirm the efficient decoupling by DFT calculations and the direct observation of a Dirac feature in point spectroscopy and characteristic electron scattering processes. In addition to the benefit for the observation of Dirac confinement, our findings gain universal insight into the decoupling of graphene's electronic system from the metallic substrate by oxygen intercalation. The studies are extended towards the unoccupied surface state spectrum at high energies in form of image potential states (IPSs). For the first time we experimentally prove the size dependence of IPSs due to confinement on GQDs acting as a quantum well. We explain the occurrence of a strongly pronounced state, which is not the ground state, by an interplay of the LDOS and momentum conservation during tunneling. The positions of the IPSs can be tuned by chemical gating, which means the experimental realization of a quantum well tunable in both width and depth. We discuss the benefit of a direct measurement of the local workfunction for the determination of the local doping level in graphene intercalation compounds. In a next step we propose a route how to experimentally access the binding situation at the boundaries of GQDs on Ir(111), using the advanced technique of Inelastic Electron Tunneling Spectroscopy (IETS). Finally, we observe metallic features in the LDOS which are related to one dimensional defects in an extended monolayer of epitaxial graphene on Ir(111).

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated title:	Title Language Rastertunnelspektroskopie an Graphen Nanostrukturen German
Translated abstract:	Abstract Language Diese Arbeit handelt von Untersuchungen an Graphen-Nanostrukturen mittels Rastertunnelmikroskopie (engl. scanning tunneling microscopy, STM) und Rastertunnelspektroskopie (engl. scanning tunneling spectroscopy, STS) im Ultrahochvakuum bei tiefen Temperaturen (5,5 K). Der Schwerpunkt liegt dabei auf den lokalen elektronischen Eigenschaften. Die zugrunde liegenden Experimente basieren auf epitaktischem Graphen auf Ir(111) mit der typischen hohen strukturellen Qualität sowie auf davon abgeleiteten neuen Nanomaterialien. Zuerst beschreiben wir die Entwicklung neuer Nanomaterialien, die den Erhalt der hohen strukturellen Qualität mit einer verminderten Substratwechselwirkung verbinden, insbesondere im Hinblick auf die quasi-relativistischen Dirac-Elektronen des Graphens. In diesem Kontext präsentieren wir die ersten Untersuchungen an Graphen-Quantenpunkten auf 15 Monolagen Silber auf Ir(111). In einer STS Studie beobachten wir einen Shockley-Oberflächenzustand, der stark demjenigen der Ag(111) Oberfläche ähnelt. Wir finden eine schwache Energieverschiebung des Bandes durch Verspannung der obersten Silberlagen sowie eine deutlich stärkere Verschiebung in Anwesenheit von Graphen. Der Oberflächenzustand ist unterdrückt, wenn die Silberlage nur noch eine einzelne Monolage hoch ist. In einem nächsten Schritt präsentieren wir eine experimentelle Weiterentwicklung in Form eines Probensystems, in dem metallische Oberflächenzustände mit störenden Einflüssen auf die lokale Zustandsdichte vollständig unterdrückt sind. Hierbei handelt es sich um sauerstoffinterkaliertes Graphen auf Ir(111). Mittels Rastertunnelmikroskopie beobachten wir neue Sauerstoff-Überstrukturen auf Iridium unter Graphen und zwei verschiedene Aufladungseffekte in der lokalen Zustandsdichte der Quantenpunkte in STS Untersuchungen. Wir zeigen die erste eindeutige Beobachtung eingesperrter Dirac-Zustände auf Graphen-Quantenpunkten und berechnen ausgehend von unseren experimentellen Daten eine Dispersionsrelation, die mit derjenigen einer komplementären Messung des Systems in winkelaufgelöster Photoemission übereinstimmt. Außerdem finden wir weitere Hinweise auf eine Entkopplung der Kohlenstofflage vom Metallsubstrat durch Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie, einer Dirac-Signatur in STS Punktspektren sowie charakteristische Streumuster. Zusätzlich zu der Beobachtung des Dirac-Confinements sind unsere Untersuchungen damit für weitere Experimente von grundlegender Bedeutung, die Sauerstoff zur Entkopplung einer Graphenlage nutzen. Wir erweitern unsere Studie im Hinblick auf das Spektrum der hochenergetischen, unbesetzten Oberflächenzustände in Form von Bildpotenzialzuständen. Hier zeigen wir zum ersten Mal eine Größenabhängigkeit des Spektrums aufgrund eines Confinements auf Graphen-Quantenpunkten, die als Potenzialtöpfe dienen. Wir erklären das Auftreten eines bevorzugten Zustandes im Tunnelprozess, der nicht dem Grundzustand entspricht, durch ein Zusammenspiel von lokaler Zustandsdichte und Impulserhaltung im Tunnelprozess. Die Lage der Bildpotenzialzustände kann durch Erzeugen eines zusätzlichen Potenzials in Form einer Interkalationslage beeinflusst werden. Damit realisieren wir einen Quantentopf, der sowohl in seiner Breite als auch in seiner Tiefe einstellbar ist. Außerdem diskutieren wir die Bedeutung der Messbarkeit der lokalen Austrittsarbeit für die Bestimmung des lokalen Dotierungsniveaus in Graphen(interkalations)verbindungen. In einem weiteren Schritt wenden wir uns der Situation an den Rändern der Graphen-Quantenpunkte zu und diskutieren die Möglichkeit, die lokalen Bindungsverhältnisse an den Rändern mittels inelastischer Tunnelspektroskopie näher zu beleuchten. Schließlich berichten wir über die Beobachtung eines metallischen Zustandes in der lokalen Zustandsdichte, der durch eindimensionale Defekte in einer geschlossenen Monolage epitaktischen Graphens auf Ir(111) generiert wird. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Craes, Fabian craes@ph2.uni-koeln.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
Corporate Creators:	Universität zu Köln
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-55598
Date:	2014
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language graphene English nanostructure English scanning tunneling microscopy English gr/Ir(111) English electronic structure English quantum dot English GQD English scanning tunneling spectroscopy English intercalation compound English oxygen English electron scattering English STM English STS English iridium English Dirac English confinement English image potential states English ARPES English DFT English Rastertunnelspektroskopie German Graphen German Quantenpunkte German
Date of oral exam:	8 April 2014
Referee:	Name Academic Title Busse, Carsten Priv.-Doz. Dr. Rosch, Achim Prof. Dr.
Funders:	Bonn-Cologne Graduate School of Physics and Astronomy
Projects:	DFG "SFB 608", European Union, 7th Framework Programme, "GRENADA", DAAD-MZOS "Electrons in two Dimensions"
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/5559