Optical Spectroscopy of Spin Ladders - Kölner UniversitätsPublikationsServer

Windt, Marco Sascha (2002). Optical Spectroscopy of Spin Ladders. PhD thesis, Universität zu Köln. Open Access

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Abstract

In the framework of this thesis the infrared spectra of two-leg spin ladders were measured. This study presents the first determination of the magnetic contribution to the optical conductivity of spin ladders. A comparison between experiment and new theoretical calculations provided a comprehensive understanding of the magnetic spectrum of the undoped telephone-number compounds La(y)Ca(14-y)Cu(24)O(41). To be able to study the weak magnetic contribution to the spectra, it was necessary to measure not only the reflectance but in particular the transmittance of thin single crystals. When both quantities are known, one can directly calculate the optical conductivity. The low-temperature spectra were compared with results of three different theoretical approaches in close collaboration with the theory groups of Uhrig et al. from the University of Cologne and of Kopp et al. from the University of Augsburg. The excellent agreement between theory and experiment allowed us to identify the two sharp peaks in the mid-infrared range unambiguously as the signature of a true bound state of two triplets. The occurrence of bound states in spin ladders had been predicted already by several groups, but we provided the first experimental verification. Further spectral weight at higher frequencies was attributed to the multi-triplet continuum. The exchange couplings were derived, and the importance of the four-spin cyclic exchange was demonstrated. With increasing temperature especially the line shape for polarization along the legs changes considerably. The spectral weight of the continuum strongly grows, whereas the bound-state peaks lose weight. The resemblance between the measured room-temperature data of the S=1/2 ladder and theoretical results for the S=1 Haldane chain was discussed. The corresponding calculations were performed by Nunner et al. in Augsburg. Another main part of this thesis was to examine the influence of doping on the infrared spectra. We observed the same bound-state features in Sr(14)Cu(24)O(41) as in the undoped compounds, but we found additional structure in the spectra. Several scenarios were discussed in order to explain the new features, including the modulation of the exchange coupling along the legs due to the incommensurate structure and due to the charge order in the chains.

Item Type:

Thesis (PhD thesis)

Translated title:

Title	Language
Optische Spektroskopie von Spinleitern	German

Translated abstract:

Abstract

Language

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Infrarotspektren von Spinleitern gemessen und die erste Bestimmung des magnetischen Beitrags zur optischen Leitfähigkeit präsentiert. Ein Vergleich zwischen Experiment und neuen theoretischen Berechnungen lieferte ein umfassendes Verständnis des magnetischen Spektrums der undotierten Telefonnummer-Verbindungen La(y)Ca(14-y)Cu(24)O(41). Um den schwachen magnetischen Beitrag der Spektren bestimmen zu können ist es notwendig, nicht nur die Reflexion, sondern insbesondere auch die Transmission von dünnen Einkristallen zu messen. Wenn beide Größen bekannt sind, kann man die optische Leitfähigkeit direkt berechnen. Die Spektren bei tiefen Temperaturen wurden mit den Ergebnissen von drei verschiedenen theoretischen Ansätzen verglichen. Die Rechnungen wurden in den Theorie-Gruppen von Uhrig et al. an der Universität zu Köln und von Kopp et al. an der Universität Augsburg durchgeführt. Die hervorragende Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment ermöglichte uns, die zwei scharfen Peaks im mittleren Infrarot eindeutig einem gebundenen Zustand von zwei Tripletts zuzuordnen. Das Auftreten von gebundenen Zuständen in Spinleitern wurde zwar schon von mehreren Gruppen vorhergesagt, aber wir haben den ersten experimentellen Nachweis erbracht. Das spektrale Gewicht bei höheren Frequenzen konnte dem Vielteilchen-Kontinuum zugeordnet werden. Die Austauschkonstanten wurden bestimmt, und die Bedeutung des zyklischen Vier-Spin-Austausches konnte demonstriert werden. Mit steigender Temperatur ändert sich die Linienform insbesondere für die Polarisation entlang der Holme. Das spektrale Gewicht des Kontinuums steigt stark an, während die Peaks des gebundenen Zustands an Gewicht verlieren. Die Ähnlichkeit der Raumtemperatur-Daten der S=1/2 Leiter mit dem theoretischen Spektrum der S=1 Haldane-Kette wurde diskutiert. Die entsprechenden Berechnungen wurden von Nunner et al. in Augsburg durchgeführt. Ein weiterer wichtiger Teil dieser Arbeit war die Untersuchung des Einflusses von Dotierung auf die Infrarotspektren. In Sr(14)Cu(24)O(41) konnten wir die gleichen Merkmale des gebundenen Zustands messen wie in den undotierten Leitern. Es traten allerdings weitere Strukturen in den Spektren auf. Verschiedene Erklärungsansätze wurden diskutiert. Eines dieser Szenarien beinhaltet die Modulation der Austauschkopplung entlang der Leiter durch die inkommensurable Struktur der Verbindung und durch die Ladungsordnung in den Ketten.

German

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