Universität zu Köln

The Electronic Structure of Spin Ladders and Spin Chains Studied by Ellipsometry

Hilgers, Christina (2009) The Electronic Structure of Spin Ladders and Spin Chains Studied by Ellipsometry. PhD thesis, Universität zu Köln.

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    Abstract

    Within the scope of this thesis, a spectroscopic ellipsometer has been put into operation and equipped with a UHV liquid Helium flow cryostat to enable low temperature optical measurements down to 10 K in the energy range between 0.8 to 5 eV. After successful installation of the ellipsometer, a systematic investigation of the electronic structure of one-dimensional copper-oxide spin ladders and spin chains was carried out. Ellipsometric optical conductivity data of the biaxial copper oxide compounds La5.2Ca8.8Cu24O41 (LCO) with 0.2 holes per formula unit and Sr14-xCaxCu24O41 for x = 0 (SCO) and x = 5, 8 (SCCO), doped with 6 holes per formula unit, were derived in all three crystallographic axes. We investigated the temperature, hole-doping and Ca-doping dependence of the interband excitations. We find a multipeak structure in the interband region in the two crystallographic directions a and c. A pronounced temperature dependence in the optical conductivity along c is observed. We investigated the dependence of those absorptions on temperature and Ca content and identified them with CT excitations of different character by using a Drude-Lorentz parameter fit and by comparison with the literature. We find a new interpretation of the lowest interband excitation in the optical conductivity along c that we identify with a ZN excitonic resonance (a ZN exciton is described as a bound pair of empty site Cu+ and a Zhang-Rice singlet state on a neighboring site) and the corresponding continuum at higher energy. A new absorption observed in x = 0 shows a strong dependence on temperature that could be related to charge-ordering temperatures in SCO. To further investigate the temperature dependence of the optical spectra along c at low energy, we combined the ellipsometric data with far and mid-infrared reflectance and transmittance data from FT spectroscopy and performed a Kramers-Kronig transformation followed by a spectral-weight analysis. This showed a spectral-weight transfer from the CT-region to the low-energy region with rising temperature in x = 0, 5, and 8. Moreover, a spectral weight shift with Ca substitution x is observed below 2.5 eV. Another compound investigated by ellipsometry within the scope of this thesis was the 1D zigzag chain SrCuO2. We investigated the optical conductivity along the chains and perpendicular to the chains as a function of temperature. The spectrum shows a prominent absorption feature at 2 eV that is assigned to a charge-transfer excitonic resonance and one with lower intensity at 4.2 eV that is assigned to one-center charge-transfer excitation similar to those observed in basically all low dimensional copper oxides. In summary, the data show that a unified picture might be found for the electron hole excitations in low dimensional cuprates.

    Item Type: Thesis (PhD thesis)
    Translated abstract:
    AbstractLanguage
    Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde ein spektroskopisches Ellipsometer zusammen mit einem UHV-Durchflusskryostat in Betrieb genommen. Ziel war die Ermöglichung optischer Untersuchungen an Übergangsmetalloxiden und Dünnschichtsystemen bei tiefen Temperaturen in einem Energiebereich zwischen 0,8 und 5 eV. Nach erfolgreicher Inbetriebnahme des Ellipsometers erfolgte die systematische Untersuchung von Kuperoxid-Spinleiterverbindungen mit verschiedenen Dotierungen. Hierbei handelt es sich um das mit 0.2 Löchern pro Einheitszelle dotierte La5.2Ca8.8Cu24O41 und das System Sr14-xCaxCu24O41 (x = 0, 5 und 8), welches mit 6 Löchern pro Einheitszelle dotiert ist. Die optische Leitfähigkeit der hochkorrelierten Elektronensysteme wurde ellipsometrisch bestimmt und mit Daten der optischen Leitfähigkeit aus Fourierspektroskopiemessungen kombiniert. Die Abhängigkeit der optischen Interbandanregungen von der Temperatur, der Loch- und der Kalziumdotierung wurde untersucht. Die Interbandanregungen entlang der drei kristallographischen Achsen sind stark anisotrop und zeigen in zwei Richtungen eine Multipeakstruktur. Anhand eines Drude-Lorentz Modells und durch Vergleich mit der Literatur konnte eine Zuweisung der Anregungen in der komplizierten Struktur vorgenommen werden Die niedrigste Ladungstransferanregung in der optischen Leitfähigkeit entlang der c-Richtung wird als exzitonische Resonanz mit entsprechenden Kontinuum bei höherer Energie erklärt. Diese Aussage wird durch die Temperaturabhängigkeit des spektralen Gewichts der beiden Anregungen unterstützt. Durch Kombination von Reflexions- und Transmissionsdaten aus Fourierspektroskopiemessungen mit den ellipsometrischen Messungen wurde mittels Kramers-Kronig Transformation die optische Leitfähigkeit entlang der c-Richtung von 10meV bis 5 eV ermittelt. Durch eine Analyse des spektralen Gewichtstransfers konnte die Temperaturabhängigkeit der Interbandanregungen mit einem Ladungstransfer hin zu niedrigeren Energien erklärt werden. Darüber hinaus zeigte die Untersuchung des spektralen Gewichts eine Abhängigkeit von der Dotierung x. Neben den Spinleitersystemen wurde die optische Leitfähigkeit der eindimensionalen Spinkette SrCuO2 entlang der Richtung der Kette und senkrecht dazu bestimmt. Das Elektron-Loch-Anregungsspektrum zeigt eine starke, sehr steil ansteigende Absorption nahe der Bandlücke, die in der Literatur im Rahmen einer exzitonischen Resonanz diskutiert wird. Wir vergleichen die Ergebnisse der eindimensionalen Kette mit denen der Spinleitern mit dem Ziel, der Formulierung einer einheitlichen Beschreibung der Interbandanregungen näher zu kommen.German
    Creators:
    CreatorsEmail
    Hilgers, Christinac_hilgers@web.de
    URN: urn:nbn:de:hbz:38-30817
    Subjects: Physics
    Uncontrolled Keywords:
    KeywordsLanguage
    Spinleitern , Spinketten , Exzitonen , EllipsometrieGerman
    spin ladders , spin chains , excitons , ellipsometryEnglish
    Faculty: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
    Divisions: Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät > II. Physikalisches Institut
    Language: English
    Date: 2009
    Date Type: Completion
    Date of oral exam: 29 April 2009
    Full Text Status: Public
    Date Deposited: 20 May 2010 12:17:24
    Referee
    NameAcademic Title
    Freimuth, AxelProf. Dr.
    URI: http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/3081

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