Universität zu Köln

Scharffe, Simon (2016). Thermodynamics and Heat Transport of doped Spin-Ice Materials. PhD thesis, Universität zu Köln.

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Abstract

In this thesis the low-temperature magnetism of the spin-ice systems Dy2Ti2O7 and Ho2Ti2O7 is investigated. In general, a clear experimental evidence for a sizable magnetic contribution kappa_{mag} to the low-temperature, zero-field heat transport of both spin-ice materials is observed. This kappa_{mag} can be attributed to the magnetic monopole excitations, which are highly mobile in zero field and are suppressed by a rather small external field resulting in a drop of kappa(H). Towards higher magnetic fields, significant field dependencies of the phononic heat conductivities kappa_{ph}(H) of Ho2Ti2O7 and Dy2Ti2O7 are found, which are, however, of opposite signs, as it is also found for the highly dilute reference materials (Ho0.5Y0.5)2Ti2O7 and (Dy0.5Y0.5)2Ti2O7. The dominant effect in the Ho-based materials is the scattering of phonons by spin flips which appears to be significantly stronger than in the Dy-based materials. Here, the thermal conductivity is suppressed due to enhanced lattice distortions observed in the magnetostriction. Furthermore, the thermal conductivity of Dy2Ti2O7 has been investigated concerning strong hysteresis effects and slow-relaxation processes towards equilibrium states in the low-temperature and low-field regime. The thermal conductivity in the hysteretic regions slowly relaxes towards larger values suggesting that there is an additional suppression of the heat transport by disorder in the non-equilibrium states. The equilibration can even be governed by the heat current for particular configurations. A special focus was put on the dilution series Dy2Ti2O7x. From specific heat measurements, it was found that the ultra-slow thermal equilibration in pure spin ice Dy2Ti2O7 is rapidly suppressed upon dilution with non-magnetic yttrium and vanishes completely for x>=0.2 down to the lowest accessible temperatures. In general, the low-temperature entropy of (Dy1-xYx)2Ti2O7, considerably decreases with increasing x, whereas its temperature-dependence drastically increases. Thus, it could be clarified that there is no experimental evidence for a finite zero-temperature entropy in (Dy1-xYx)2Ti2O7 above x>=0.2, in clear contrast to the finite residual entropy S_{P}(x) expected from a generalized Pauling approximation. A similar discrepancy is also present between S_{P}(x) and the low-temperature entropy obtained by Monte Carlo simulations, which reproduce the experimental data from 25 K down to 0.7 K, whereas the data at 0.4 K are overestimated. A straightforward description of the field-dependence kappa(H) of the dilution series with qualitative models justifies the extraction of kappa_{mag}. It was observed that kappa_{mag} systematically scales with the degree of dilution and its low-field decrease is related to the monopole excitation energy. The diffusion coefficient D_{mag} for the monopole excitations was calculated by means of c_{mag} and kappa_{mag}. It exhibits a broad maximum around 1.6 K and is suppressed for T<=0.5 K, indicating a non-degenerate ground state in the long-time limit, and in the high-temperature range for T>=4 K where spin-ice physics is eliminated. A mean-free path of 0.3 mum is obtained for Dy2Ti2O7 at about 1 K within the kinetic gas theory.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Die vorliegende Arbeit beinhaltet eine detailierte Analyse der thermodynamischen Eigenschaften der Spin-Eis Verbindungen Ho2Ti2O7 und Dy2Ti2O7. Aus dem direkten Verlgeich der Wärmeleitfähigkeiten in Verbindung mit Referenzmessungen an korrespondierenden magnetisch verdünnten System konnte für beide Materialien ein eindeutiger Tieftemperaturbeitrag von magnetischen Monopolen kappa_{mag} im Nullfeld, wo diese höchst mobil sind, nachgewiesen werden. Ihre Mobilität wird mit steigendem Magnetfeld sukzessive unterdrückt. Im Hochfeldbereich zeigen die phononischen Wärmeleitfähigkeiten der isostrukturellen Verbindungen Dy2Ti2O7 und Ho2Ti2O7 unterschiedliche Vorzeichen auf. Dies resultiert aus einer erhöhten Streuung der Phononen durch Spin Flips in Ho2Ti2O7, die mit ansteigendem Magnetfeld unterdrückt wird, wohingegen in Dy2Ti2O7 ausgeprägte Magnetostriktion beobachtet wurde, welche zu einer Abhnahme von führt. Ferner wurden die Relaxations- und Hystereseneffekte in Dy2Ti2O7 im Detail untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass die Wärmeleitfähighkeit durch Unordnung unterdrückt wird und dass die Hystereseneigenschaften durch die Magnetfeldrate und teilweise sogar durch den Wärmestrom gesteuert werden kann. Ebenfalls stellte sich heraus, dass die Hysterese in der Kagomé-Ice Phase durch Unordnung entsteht und nicht durch eine Fehlorientierung des angelegten Magnetfeldes. Ein besonderer Fokus wurde desweiteren auf die verdünnten Spin-Ice Systeme (Dy1-xYx)2Ti2O7 gelegt. Die extrem langsamen Equilibrationsprozesse bei tiefsten Temperaturen in Dy2Ti2O7 werden schnell unterdrückt, wenn das System mit nicht-magnetischem Yttrium verdünnt wird. Für x>=0.2 konnten die Prozesse nicht mehr nachgewiesen werden. Hinsichtlich der Entropie wurde aus den gemessenen Daten deutlich, dass die Temperaturabhängigkeit mit erhöhtem x stark ansteigt. Es gibt somit keinen Hinweis auf eine Restentropie in (Dy1-xYx)2Ti2O7 für x>=0.2, was im Kontrast zur generalisierten Pauling Abschätzung steht. Die gemessenen Werte der spezifischen Wärme konnten bis zu einer Temperatur von 0.7 K quantitativ mit Monte Carlo Simulationen beschrieben werden, wobei es für tiefere Temperaturen zu Abweichungen vom Model kommt. Für die verdünnten Spin-Ice Systeme (Dy1-xYx)2Ti2O7 konnte ebenfalls ein eindeutiger Monopol-Beitrag extrahiert werden, welcher ein Maximum bei circa 1.3 K aufweist. Er skaliert mit dem Grad der Verdünnung und lässt sich durch qualitiative Modelle erklären. Die Monopol-Anregungsenergie korreliert mit dem Abfall von kappa(H) für H<0.5 T. Darüber hinaus wurde der Diffusionskoeffizient D_{mag} aus den extrahierten Grössen kappa_{mag} und c_{mag} berechnet. D_{mag} weist bei 1.6 K ein breites Maximum auf und wird für T<0.5 K und für T>=4 K komplett unterdrückt. Dies lässt sich auf einen eindeutigen Grundzustand für T=0 K und einen Zusammenbruch der Spin-Ice Physik bei 4 K zurückführen. Die mittlere freie Weglänge 0.3 mum der Monopole wurde für Dy2Ti2O7 bei 1 K bestimmt. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Scharffe, Simon simonscharffe@gmx.de UNSPECIFIED UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-67459
Date:	24 May 2016
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Physics
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language Heat Transport English Spin Ice English Magnetic Monopoles English
Date of oral exam:	22 April 2016
Referee:	Name Academic Title Lorenz, Thomas Prof. Dr. Braden, Markus Prof. Dr. Trebst, Simon Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/6745